大气硫循环模型研究

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本研究主要以大气化学传输模式MOZART-4为研究对象,分析模型中含硫反应模块的组成,以2006年至2008年全球硫排放清单为基础,根据东亚地区的硫排放数据并结合该地区独特气候条件下的硫循环特征,在原模型基础上,增加了水相状态下SO2被H2O2和O3氧化成SO42-的氧化过程,同时假设海拔4000m以上不再有云层,并结合硫元素云中清除和云下清除的原理,增加了湿沉降模块。再使用东亚地区的实际观测数据来验证模型模拟的准确性,并针对该模型在中国硫循环模型研究的可行性上做出了进一步探讨和分析,从而能够对使用模型模拟区域性硫循环特征起促进作用,也为未来建立区域含硫污染物预报提供理论基础。改进后的模型模拟结果显示,2006年至2008年东亚地区硫循环过程中的产物SO2和SO42-的模拟值和观测值的季节性趋势基本一致,月平均模拟值与观测值的相关系数最高值高达0.86,模拟效果最好的站点的模拟值和观测值相差不超过0.1ppb,但模型的模拟结果与实际观测值依然存在偏差,最大偏差超过了30ppb,主要原因包括:(1)现有硫排放清单低估了人为活动和生物质燃烧对于硫循环的贡献;(2)模型的分辨率较低,每个计算网格地理跨度过大从而平滑了区域内的部分极值,因此只能体现区域性的平均结果;(3)模型低估了特殊地形的影响,例如山脉对于气团抬升和下沉的作用。本研究在验证了东亚地区硫循环模型模拟结果与实际观测数据具有较好的相关性的基础上,进一步对中国地区2006年至2008年的硫循环过程进行了模拟。研究发现:(1)在2006至2008年期间,中国地区上空SO2和SO42-月平均浓度具有良好的一致性;(2)中国地区的硫循环过程受气候条件和冬春季节采暖期的影响较为明显。冬春采暖季期间,中国北方地区化石燃料大量燃烧使得硫排放迅速增加,从而导致该地区上空SO2和SO42浓度在此期间激增;采暖期过后,随着中国北部地区化石燃料燃烧减少,中国地区含硫污染物高值带向南方地区迁移。
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