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本文主要围绕两部分工作展开,第一部分是合成多级孔道结构材料,第二部分是用金属杂原子修饰介孔材料制备具有催化性能的分子筛材料。在本文中所指的多级孔道结构材料是指同时具有微孔和介孔结构的多级孔材料。由于多级孔道结构材料综合了微孔和介孔材料的优点,既具有较好的水热稳定性,较强的酸性,又具有较大的外比表面积、较高的晶内扩散速率等,这使得多级孔道结构材料在实际生产和生活中具有潜在的应用价值。在第一部分工作中,我们尝试以酚醛预聚体为硬模板,非离子表面活性剂三嵌段共聚物Pluronic F127及四丙基氢氧化铵(TPAOH)为软模板来制备含介孔的MFI分子筛。首先用苯酚和甲醛在碱性条件下制备成酚醛预聚体,接着酚醛预聚体、嵌段共聚物Pluronic F127、四丙基氢氧化铵(TPAOH)以及硅源(TEOS)在乙醇溶剂中形成凝胶,再于170℃的聚四氟乙烯高压反应釜中静态晶化2天得到原粉,最后通过600℃的空气焙烧除去有机硬模板及软模板而得到含有介孔的MFⅠ分子筛。在合成过程中主要考察了以下条件对合成材料的影响。(1)凝胶预晶化温度。研究发现凝胶预晶化温度对介孔MFI分子筛的合成有较大影响,在80℃下对凝胶进行预晶化得到的样品表面明显不光滑,具有介孔孔道存在,而20℃下预晶化得到的是跟常规MFI分子筛一样表面光滑,没有介孔孔道存在的样品。(2)三嵌段共聚物Pluronic F127结果发现F127的加入有利于介孔的形成。(3)热聚温度。研究表明,热聚温度通过影响模板剂TPAOH的分解对MFI分子筛的晶化产生影响。(4)酚醛预聚体的用量。结果表明一定量的Resol在合成体系中担当硬模板的作用,有利于介孔的形成,但当TEOS:Resol的质量比超过5.2：3.5时,过量的Resol会抑制MFI分子筛的晶化。(5)四丙基氢氧化铵(TPAOH)用量。研究发现随着TPAOH用量的增多,得到的样品更加均匀且堆积成二级粒子的初级粒子减小。在第二部分工作中,我们用金属Ti、Sn、Zr等原子修饰有序介孔高分子-氧化硅纳米复合材料及有序介孔碳-氧化硅纳米复合材料。具体合成过程参照Zhao课题组开发的三元共组装合成介孔高分子-氧化硅材料的方法,并在此基础上略做改变,在合成体系中加入具有催化活性中心的原子Ti、Sn、.Zr等来制备介孔催化材料,并对合成出来的材料进行XRD、SEM、UV、BET等物化表征。