自从石墨烯在实验上被成功制备以来,具有原子级别厚度二维材料引起了人们广泛的研究兴趣。其中,单层MoS2及phosphorene作为新型二维单层材料,具有非常优异的物理和化学性质,克服零带隙石墨烯的缺点的同时依然具有石墨烯的很多优点,成为辅助甚至替代石墨烯的理想材料。它们在催化、场效应管、光电器件、自旋电子器件及谷电子学等领域都有潜在的应用价值,使得它们成为了物理、化学、材料、电子等众多领域的研究热点。在新型材料的研究过程中,人们往往会根据需要调节已有材料的性质,来扩大相应材料的应用范围和优化材料的性能。基于密度泛函理论的计算可以很好的帮助我们预测新材料的结构及性质,同时也反过来为实验上的成功提供了理论依据,成为了实验及工业发展的坚强后盾。因此本论文采用第一性原理计算方法,通过构建合理的结构模型对单层MoS2及phosphorene的掺杂效应进行了系统的研究,研究了掺杂对其晶体结构、电学及光学性质的调制效果。主要研究内容包括以下两个方面：(1)首先研究了O替代掺杂对单层MoS2的晶体结构、电学及光学性质所带来的影响。在模型设计方面考虑了不同O掺杂浓度(2.08%、3.70%和8.33%)对MoS2物理性质的影响。主要分析了掺杂前后单层二硫化钼的几何结构、能带、分波态密度(PDOS)、MuIIiken布居、介电函数及吸收系数的变化趋势。在几何结构方面,杂质附近发生了局域结构畸变,畸变的程度随着掺杂浓度的增加而增大,分析认为这是由于掺杂氧原子与硫原子的原子半径及电负性不同造成的。随着掺杂浓度的增加,在电学性质方面,单层MoS2会发生由直接带隙半导体(K→K)到间接带隙半导体(Γ→K)的转变,并且带隙的宽度随着掺杂浓度的增加而减小。在光学性质方面,通过对介电函数虚部的计算指出了未掺杂及掺杂体系介电函数图像中各峰值对应的电子带间跃迁。O原子掺杂使光学吸收边发生了明显的蓝移现象。(2)另外,采用4×3×1的phosphorene超胞为计算模型,系统探讨了单个V原子掺杂及V-B、V-C、V-N、V-O共掺杂对phosphorene体系的晶体结构和光电性质所带来的影响。结果表明,单个3d过渡金属V原子掺杂形式并没有使phosphorene发生明显的局域结构形变,但是当对其继续进行非金属(B、C、N或者0)掺杂,即形成V-B、V-C、V-N、V-O共掺杂时,对体系的结构影响较大,杂质附近发生了明显的结构畸变。本文所考虑的所有掺杂类型都通过在带隙中引入杂质带的方式减小phosphorene的禁带宽度,但是掺杂体系仍保持直接带隙半导体的特性。这就意味着不同掺杂类型对单层黑磷提供不同的结构形变从而实现了对其能带结构的有效调控。通过光吸收系数的计算表明,过渡金属及非金属杂质的引入,使phosphorene光学吸收边界发生了红移现象,并且掺杂前后的phosphorene都具有各向异性的光学性质。由以上的计算分析可以看出,原子替代掺杂是对新型二维单层材料的物理性质进行调控的行之有效、且非常容易的手段。我们可以通过对新型二维单层材料掺杂的方式来调节它们的电子结构及光学性质、优化它们的性能,进而扩大其在未来高科技领域中的应用范围。