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氮氧化物（NOx）大量排放导致酸雨、雾霾等恶劣天气频发，NOx有效减排是大气污染治理的一项重要举措。氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）因设备简单，废气处理量大被广泛应用于燃煤电厂等实际脱硝领域。然而伴随低温烟气行业的发展，现役V-W/Ti催化剂不能满足低温工况下的脱硝需求。基于此，研制开发绿色环保、高效稳定的低温NH3-SCR催化剂值得期待。
NH3-SCR反应氧化物催化剂中，MnOx因丰富多变的化学价态而具有优异的低温脱硝活性；NiO因适宜的氧化还原能力可保证催化剂的N2选择性；MgO因较好的酸性气体吸附能力可提升催化剂的抗硫性能；Al2O3来源广泛、价格低廉，且较大的比表面积和适宜的酸性使其成为优异的催化剂载体。鉴于以上，优势组装Mn、Mg（Ni）、Al氧化物有望制备性能优异的NH3-SCR催化剂。论文基于MgAl-LDH、NiAl-LDH的优异结构特性，尝试借助其协调组装Mn，通过调控前驱体元素组成，组装方式以及焙烧温度优化Mg（Ni）MnAl复合氧化物理化性质，借助一系列表征手段（XRD、FT-IR、TG、N2吸脱附、SEM、TEM、XPS、NH3-TPD、H2-TPR等），明晰制备催化剂结构特征，探究催化剂理化性质与脱硝性能之间的关联，揭示性能优异Mg（Ni）MnAl复合氧化物催化剂的制备工艺，为MgMnAl、NiMnAl复合氧化物催化剂的结构设计、优化及应用提供理论基础。
主要研究内容如下：
（1）采用先共沉淀-后浸渍法制备Mn/MgAl-LDH和Mn/NiAl-LDH前驱体，经500℃焙烧衍生Mn/MgAl-500和Mn/NiAl-500复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价制备催化剂脱硝性能，借助系列表征分析催化剂内部结构性质对脱硝性能的影响。研究发现，Mn/MgAl-500催化剂由于Mg对酸性气体的吸附作用，展现出更佳的耐硫能力；Mn/NiAl-500催化剂由于更大的比表面积，更适宜的孔道结构，其赋予了更适宜的氧化还原能力和表面酸性；且NiMn之间存在的氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+）加速了电子的传递，丰富了催化剂表面Mn4+的含量，故其展现了更优的脱硝性能（180-270℃范围内NOx转化率高达90%以上，N2选择性达95%以上）。且Mn/MgAl-500和Mn/NiAl-500催化剂结构差异赋予其不同的抗水性能。
（2）采用共沉淀法一步原位制备MgMnAl-LDH和NiMnAl-LDH前驱体，经500℃焙烧衍生MgMnAl-500和NiMnAl-500复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价两催化剂脱硝性能，借助系列表征及活化能计算揭示催化剂内部结构性质对脱硝性能的影响。研究发现，MgMnAl-500和NiMnAl-500催化剂由于具有相似的比表面积和粒子分散性，故其拥有近似的抗水能力。相较于MgMnAl-500催化剂的耐硫优势，NiMnAl-500催化剂由于具有更适宜的弱酸性位点和更好的氧化还原能力；且内部存在的氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+）加速了电子的转移，促使了Mn4+和化学吸附氧Oα的大量生成；同时表现出更低的反应活化能，综合之下其取得了优异的脱硝活性（150-300℃范围内NOx转化率高达90%以上，N2选择性达97%以上）。
（3）对获取的MgMnAl-LDH和NiMnAl-LDH前驱体进行不同温度焙烧，衍生制备系列MgMnAl-T和NiMnAl-T（T=400℃，500℃，600℃）复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价各催化剂脱硝性能，借助系列表征探究焙烧温度改变对催化剂理化性质和脱硝性能的影响。研究发现，焙烧温度的改变不会影响催化剂物相组成，但会改变其结晶度和分散性，进而影响催化剂的氧化还原能力和表面酸性。MgMnAl-600和NiMnAl-400催化剂由于具备更大的比表面积，更均匀的催化剂粒子分散性，更适宜的氧化还原能力和表面酸性能力，故而展现了更优异的脱硝性能（210-330℃测试范围内MgMnAl-600催化剂NOx转化率高达90%，NiMnAl-400催化剂NOx转化率接近100%）。
NH3-SCR反应氧化物催化剂中，MnOx因丰富多变的化学价态而具有优异的低温脱硝活性；NiO因适宜的氧化还原能力可保证催化剂的N2选择性；MgO因较好的酸性气体吸附能力可提升催化剂的抗硫性能；Al2O3来源广泛、价格低廉，且较大的比表面积和适宜的酸性使其成为优异的催化剂载体。鉴于以上，优势组装Mn、Mg（Ni）、Al氧化物有望制备性能优异的NH3-SCR催化剂。论文基于MgAl-LDH、NiAl-LDH的优异结构特性，尝试借助其协调组装Mn，通过调控前驱体元素组成，组装方式以及焙烧温度优化Mg（Ni）MnAl复合氧化物理化性质，借助一系列表征手段（XRD、FT-IR、TG、N2吸脱附、SEM、TEM、XPS、NH3-TPD、H2-TPR等），明晰制备催化剂结构特征，探究催化剂理化性质与脱硝性能之间的关联，揭示性能优异Mg（Ni）MnAl复合氧化物催化剂的制备工艺，为MgMnAl、NiMnAl复合氧化物催化剂的结构设计、优化及应用提供理论基础。
主要研究内容如下：
（1）采用先共沉淀-后浸渍法制备Mn/MgAl-LDH和Mn/NiAl-LDH前驱体，经500℃焙烧衍生Mn/MgAl-500和Mn/NiAl-500复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价制备催化剂脱硝性能，借助系列表征分析催化剂内部结构性质对脱硝性能的影响。研究发现，Mn/MgAl-500催化剂由于Mg对酸性气体的吸附作用，展现出更佳的耐硫能力；Mn/NiAl-500催化剂由于更大的比表面积，更适宜的孔道结构，其赋予了更适宜的氧化还原能力和表面酸性；且NiMn之间存在的氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+）加速了电子的传递，丰富了催化剂表面Mn4+的含量，故其展现了更优的脱硝性能（180-270℃范围内NOx转化率高达90%以上，N2选择性达95%以上）。且Mn/MgAl-500和Mn/NiAl-500催化剂结构差异赋予其不同的抗水性能。
（2）采用共沉淀法一步原位制备MgMnAl-LDH和NiMnAl-LDH前驱体，经500℃焙烧衍生MgMnAl-500和NiMnAl-500复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价两催化剂脱硝性能，借助系列表征及活化能计算揭示催化剂内部结构性质对脱硝性能的影响。研究发现，MgMnAl-500和NiMnAl-500催化剂由于具有相似的比表面积和粒子分散性，故其拥有近似的抗水能力。相较于MgMnAl-500催化剂的耐硫优势，NiMnAl-500催化剂由于具有更适宜的弱酸性位点和更好的氧化还原能力；且内部存在的氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+）加速了电子的转移，促使了Mn4+和化学吸附氧Oα的大量生成；同时表现出更低的反应活化能，综合之下其取得了优异的脱硝活性（150-300℃范围内NOx转化率高达90%以上，N2选择性达97%以上）。
（3）对获取的MgMnAl-LDH和NiMnAl-LDH前驱体进行不同温度焙烧，衍生制备系列MgMnAl-T和NiMnAl-T（T=400℃，500℃，600℃）复合氧化物。将其应用于NH3-SCR反应，系统评价各催化剂脱硝性能，借助系列表征探究焙烧温度改变对催化剂理化性质和脱硝性能的影响。研究发现，焙烧温度的改变不会影响催化剂物相组成，但会改变其结晶度和分散性，进而影响催化剂的氧化还原能力和表面酸性。MgMnAl-600和NiMnAl-400催化剂由于具备更大的比表面积，更均匀的催化剂粒子分散性，更适宜的氧化还原能力和表面酸性能力，故而展现了更优异的脱硝性能（210-330℃测试范围内MgMnAl-600催化剂NOx转化率高达90%，NiMnAl-400催化剂NOx转化率接近100%）。