【摘 要】
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近年来,日益严重的抗生素污染已经对人体健康和生态安全构成了严重威胁。本论文选择两种典型抗生素阿莫西林（Amoxicillin,AMX）和磺胺氯哒嗪（Sulfachlorpyridazine,SCP）作为研究对象,首先采用溶剂热法和程序升温法合成了一系列锆基金属有机骨架（Zr-MOFs）和ZrOx/碳复合材料,进而考察了这些合成材料对低浓度目标污染物的吸附性能,探究了吸附机理,最后研究了环境因素对去
【基金项目】
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国家“十三五”水体污染控制与治理科技重大专项（2017ZX07207002）；
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近年来,日益严重的抗生素污染已经对人体健康和生态安全构成了严重威胁。本论文选择两种典型抗生素阿莫西林（Amoxicillin,AMX）和磺胺氯哒嗪（Sulfachlorpyridazine,SCP）作为研究对象,首先采用溶剂热法和程序升温法合成了一系列锆基金属有机骨架（Zr-MOFs）和ZrOx/碳复合材料,进而考察了这些合成材料对低浓度目标污染物的吸附性能,探究了吸附机理,最后研究了环境因素对去除效果的影响和材料的可再生性。主要结论如下:（1）通过溶剂热法制备了 4 种 Zr-MOFs 材料（UiO-66、UiO-66-NH2、UiO-66-Cl和UiO-66-NO2）,比表面积分别为1084、673、535和483 m2·g-1,基团的引入降低了比表面积,但并没有明显影响材料立方体结构和晶型。在AMX和SCP初始浓度均为1000μg· L1条件下,使用4种材料进行吸附实验,120 min后达到吸附平衡,引入-NH2可显著提升UiO-66对AMX和SCP的吸附性能,去除率分别由54.2%、11.6%提高至71.6%、72.1%。吸附过程更符合伪二级动力学方程（R2＞0.97）,且Langmuir和Freundlich等温吸附模型均可很好地拟合吸附过程（R2＞0.99）。通过热力学研究发现UiO-66-NH2对AMX和SCP的吸附属于自发的放热反应（ΔG0,ΔH0＜0）。进一步研究了吸附的影响因素,发现在pH=7左右时,UiO-66-NH2的吸附性能最佳。Cl-、SO42-和CO32-的存在降低了材料的吸附性,且价态越高降低效果越明显,表明污染物与材料之间存在静电吸引作用,其中CO32-的抑制效应最大,主要是由于Lewis酸碱反应导致;而腐殖酸对吸附过程的影响很小。四次循环实验后,UiO-66-NH2对AMX和SCP的去除率超过首次吸附容量的85%。通过FT-IR和XPS分析,推测氢键作用在吸附过程中起着重要作用。（2）以UiO-66-NH2为模板,在氮气气氛下程序升温合成了 U-400、U-600和U-8003种不同温度下的ZrOx/碳复合材料。XRD表征表明材料在3种不同温度下仍基本保持八面体结构。随着热解温度由400℃升高至800℃,孔体积由0.0338 cm3·g-1增加到0.0711 cm3·g-1,这可能是由于含氧基团以及ZrO2随着温度升高而逃逸导致。3种ZrOx/碳复合材料中,U-800对AMX和SCP具有最好的吸附效果,吸附量分别达到1641和1999 μg·g-1。伪二级动力学模型均能更好地描述3种材料对AMX和SCP的吸附过程（R2＞0.90）。通过对比UiO-66-NH2与U-800两种材料对污染物的颗粒内扩散模型,表明良好的孔扩散能力可能是U-800吸附性能优于UiO-66-NH2的主要原因。四次循环实验后,U-800对AMX和SCP的去除率仍超过首次吸附容量的92%。通过表征分析,推测吸附过程中可能存在π-π相互作用和π-π堆积作用。
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