微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究

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湿式空气(催化)氧化是处理难降解有机废水的有效方法。但因其需要较高(高温高压)的操作条件,给设备建造和安全运行等带来诸多问题,在很大程度上限制了该工艺的实际应用。对此,本文提出一种处理难降解有机废水的新工艺——微波辅助湿式空气氧化,即在处理液中加入活性炭,并通入空气,用微波辐照在常压下降解水中的有机物。结果表明,微波辅助湿式空气氧化能有效降解溶液中的H-酸(1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺酸)。在微波功率为800W,活性炭量为10g和空气流量为0.5L/min下,经60min处理,H-酸溶液(20mL浓度为3000mg/L)的TOC总去除率达到81.1%。活性炭量、空气通入量和微波功率均影响TOC的去除效率。 对处理液进行HPLC、UV分析和pH、SO42-、NH4+、NOx-及可生化性测定,结果表明H-酸经微波辅助湿式空气氧化后,其稳定结构被破坏,并逐步被矿化,使处理液的可生化性显著提高。 HPLC和电子自旋共振(ESR)测试表明,该体系能够产生羟基自由基(·OH)。在实验条件下,·OH的生成速率大致在0.020到0.036μmol/s之间。·OH的产量受活性炭量、空气通入量和微波功率等因素影响。该工艺能降解水中有机物与·OH的产生与作用有关。 水和活性炭的微波升温实验表明,微波辐照下活性炭的快速升温使其与周围水相之间产生温度梯度,致使水升温速度加快。活性炭的快速升温可能促使活性炭局部达到高温,从而具备·OH的产生条件。通过测定微波辅助湿式空气氧化后活性炭的SEM和表面物理参数,也证明在处理中活性炭可能经历高温。 活性炭上载NiO能明显提高微波辅助湿式空气氧化的效果。由于NiO增强了活性炭的微波吸收能力和催化作用,H-酸溶液的TOC去除率在20min内达到87.4%。增加载NiO量有利于提高处理效率,但Ni在处理过程中流失明显。微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究 本文对流动态微波辅助湿式空气氧化处理染料溶液进行了尝试,在水力停留时间为10min时,酸性葱醒绿溶液的脱色率达到88%。 通过对微波辅助湿式空气氧化的研究证明,该工艺能在较温和的反应条件下具有类似于常规湿式空气氧化降解有机物的机理,使湿式空气氧化可以在比较安全、方便的条件下高效运行,提供一种在常压下处理难降解有机废水的新途径。关键词:微波;活性炭;H一酸;微波辅助湿式空气氧化;轻基自由基;催化
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