基于表面等离激元光镊系统的动态Gap结构SERS技术研究

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表面增强拉曼光谱技术(Surface-enhanced Raman spectroscopy, SERS)是一种利用金属纳米结构的电磁场局域能力和增强能力实现拉曼信号增强的技术。基于动态Gap结构的SERS技术是一种结合表面等离激元光镊对金属纳米结构的动态操控能力和SERS的物质结构分析识别能力的技术。表面等离激元光镊的实时动态操控能力赋予了该技术在二维空间平面上的定位和寻址能力。由于该结构独特的场耦合机制使得获取的拉曼信号同时具备了超衍射极限的空间分辨力和超高的拉曼信号增强因子。为了设计并构建基于表面等离激元光镊系统的动态Gap结构SERS基底,本文系统研究了径向偏振光束紧聚焦激发的表面等离激元场分布;分析了表面等离激元光镊系统金属操控纳米颗粒的稳定性;理论模拟并实验验证了光镊系统中耦合场的场局域与场增强能力以及动态Gap结构作为SERS基底的增强因子稳定性、可重复性及其纳米尺度的空间分辨能力。理论研究了径向偏振光束在经高数值孔径物镜聚焦的条件下所激发的表面等离激元电磁场分布,为系统选定了合适的光源。电磁场的相干叠加形成了驻波型的表面等离激元虚拟探针,其纵向场分量占总电磁场能量的84.74%以上。在文中给定条件下,电磁场半高全宽为185nm,陡峭的电磁场梯度分布使得金属纳米颗粒的稳定捕捉条件得以满足。虚拟探针电磁场纵向场分量与Gap结构取向的一致性,保证了其高效地与金属纳米颗粒感生的局域表面等离激元耦合相互作用。系统研究了金属纳米颗粒在表面等离激元光镊系统中的受力状况。金属纳米颗粒在表面等离激元光镊系统中不同位置受到横向指向虚拟探针中心位置的百飞牛量级的力;在纵向上受到随距离指数衰减的皮牛量级指向金属膜的力。二者共同作用致使金属纳米颗粒可以被稳定捕捉。利用所设计的表面等离激元光镊系统实现了从几十纳米到微米量级直径的跨尺度金属纳米颗粒捕捉和操控,实验证实了基于表面等离激元光镊的动态Gap结构的可行性。理论分析了动态Gap结构中的耦合场所具有的场局域与场增强能力。表面等离激元场与直径100纳米金属纳米颗粒相互作用得到的耦合场的半高全宽为23纳米。电磁场的高度局域使得电磁场的能量密度急剧变大,从而使得耦合场的SERS增强因子相对于光滑膜结构提高了约104~105倍。该结构的最大拉曼增强因子的模拟结果为1010量级。研究了金属的热吸收导致的动态Gap结构中光致热效应现象及其结构的稳定性问题。理论模拟结果表明依照实际实验条件系统温度升高仅1.94℃,不至于引起显著的布朗运动加剧以至于破坏动态Gap结构。结合布朗运动的统计性分布特征揭示了SERS信号与布朗运动的关系。针对光致热效应导致的对流力在动态Gap结构中所起的作用,分析了其对系统颗粒捕捉和稳定性的重要意义。为系统鲁棒性和动态Gap结构的SERS增强因子的稳定性提供了理论依据。构建了基于表面等离激元光镊系统的动态Gap结构SERS实验系统。并对动态Gap结构SERS增强因子的增强能力和稳定性进行了重复性实验验证,实验证实了该系统最高增强点高达109倍的拉曼信号增强能力和信号强度标准差小于7.8%的增强因子稳定性。在此基础上开展了动态Gap结构拉曼信号获取的空间分辨能力实验,并得到了系统100纳米空间分辨力的初步结果。
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