非均相催化降解地下水中有机氯化合物的机理研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 2次 | 上传用户:voyager4032
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有机氯化合物难以被生物降解、毒性极强,会通过挥发、泄露等途径进入环境,现已在水体中普遍检出,长此以往将严重破坏生态环境,危害人体健康,对此类污染水体的治理已经刻不容缓。纳米零价铁因比表面积大、反应活性强、价格低廉等优点而在环境修复领域受到广泛关注,但易团聚和氧化的特点使其在实际应用过程中受到诸多限制。如何通过材料改性、方法优化等方式提升纳米零价铁的性能已成为时下研究的热点。本研究选取两种典型的有机氯化合物——四氯化碳和2,4-D作为目标污染物,通过优化后的还原共沉淀法制备出四氧化三铁负载纳米零价铁颗粒和四氧化三铁负载铁钯双金属复合颗粒,利用零价铁的特性分别构成Fe0@Fe3O4协同还原体系、Fe0/Pd@Fe3O4双金属复合还原体系及Fe0@Fe3O4/H2O2非均相类芬顿体系从氧化还原两种途径对目标污染物进行降解。考察了不同体系下溶液pH值、反应温度、催化颗粒投加量等因素对目标污染物去除效率的影响,探讨了各体系中污染物的降解途径和反应机理。主要结论如下:(1)Fe3O4作为载体能够有效地避免纳米零价铁颗粒的团聚,从而扩大催化颗粒的比表面积;Fe3O4与零价铁之间存在的协同效应可以促进传质、提升脱氯反应的相对速率;Fe3O4的特性使其可以通过释放分子内部的结构Fe2+/Fe3+参与目标污染物的还原脱氯过程。(2)金属钯可以加快催化颗粒表面活性氢原子的生成并改变铁的电子特性,促进电子转移,增强纳米零价铁颗粒的稳定性,降低其氧化程度和颗粒表面铁氧化物的形成。加入钯构成双金属体系在提升了催化颗粒反应活性的同时,也可以减少含氯中间产物的生成。(3)利用零价铁氧化释放亚铁离子的特性,与过氧化氢构成非均相类芬顿体系,可以实现污染物的快速降解,比传统芬顿体系的适用性更广且便于反应后催化颗粒的回收和再利用。(4)在最佳条件下,Fe0@Fe3O4协同还原体系、Fe0/Pd@Fe3O4双金属复合还原体系及Fe0@Fe3O4/H2O2非均相类芬顿体系对目标污染物的去除率均可达到90%以上;通过考察铁离子、氯离子及降解产物浓度的变化,对不同体系中目标污染物的降解途径和反应机理做出了合理推断。
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