【摘 要】
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一氧化二氮(N2O)是第三大温室气体,破坏臭氧层,破坏大气环境,危害人类健康,N2O的减排备受关注,N2O直接催化分解为无毒无害的N2和O2是最有效、最经济环保的N2O脱除技术。本论文
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一氧化二氮(N2O)是第三大温室气体,破坏臭氧层,破坏大气环境,危害人类健康,N2O的减排备受关注,N2O直接催化分解为无毒无害的N2和O2是最有效、最经济环保的N2O脱除技术。本论文分别采用共沉淀法和水热法制备金属部分掺杂的钴基尖晶石复合金属氧化物催化剂和铋系光催化剂,分别在固定床微型反应器和光催化反应器中评价了催化剂催化分解N2O催化性能。采用XRD、SEM、BET、H2-TPR、O2-TPD-TG、XPS、UV-vis DRS、PL和FTIR等表征手段对制备的催化剂的物化性质进行表征。钴基尖晶石复合氧化物部分掺杂过渡金属(Cr,Fe,Cu,Ni)并不能改善催化剂分解N2O活性,甚至使N2O分解温度升高;部分掺杂稀土金属(La,Ce,Pr,Nd)和碱土金属(Mg,Ca,Sr,Ba)均能改善催化剂催化分解N2O催化性能。其中掺杂碱土金属Sr效果最佳,Sr掺杂量为0.7时,催化剂Sr0.7Co2.3O4的催化分解N2O活性最好,N2O分解温度低,T10、T50和T95分别为314、382和450 oC,比Co3O4催化剂催化分解N2O温度分别降低104、107和205 oC。根据N2O的分解机理,催化剂氧化还原性是影响催化剂催化活性的重要因素。催化剂的表征结果显示,在钴基尖晶石复合金属氧化物中部分掺杂碱土金属Sr,活性组分Co2+数量多,有利于N2O吸附和活化,同时氧空位增多,促进了活性位上氧原子的重组和脱附,从而提高催化剂催化活性。水热法制备的Bi2WO6、BiVO4和Bi2MoO6催化剂均具有可见光响应的特性,具有光催化分解N2O活性。水热处理温度能够影响光催化剂理化性能和光催化分解N2O性能。研究发现,水热处理温度为180 o C时制备的Bi2WO6-180oC光催化活性较好,可见光照12 h后,N2O转化率为27.1%。催化剂表征结果显示,Bi2WO6-180oC催化剂晶粒尺寸较小,为8.9 nm。根据量子尺寸效应,当粒径小于10 nm时,粒径越小,光生电子越容易迁移到催化剂表面,发生氧化还原反应,同时抑制光生电子和光生空穴的复合,即光生载流子的复合率低,进而提高光催化活性。
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