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超强超短激光脉冲技术的发展以及高功率高强度的同步辐射光源和新型 X射线自由电子激光的相继出现,引起了人们极大的兴趣,再次激发了我们对强场激光与物质相互作用的研究热情,非线性光学以及X射线光谱学取得了突飞猛进的发展。本论文的主要目的是探索高强度的激光脉冲与物质相互作用的微观机制,解释和预测非线性光学以及X射线光谱学领域中各种新颖的物理现象。 本论文的研究内容包括有机分子材料的光限幅特性、X射线自由电子激光在原子介质中的传播特性和共振 X射线散射光谱等,取得了一系列创新点,不仅对该领域理论的发展,而且对指导实验工作有重要的意义。主要内容和结果如下: 1、双光子吸收光限幅效应 我们采用时域有限差分法(FDTD)和预估校正法求解全波矢的Maxwell-Bloch方程组,模拟了周期量级飞秒脉冲激光在强双光子吸收介质4,4-二甲氨基二苯乙烯中的动力学传播过程,并研究了该分子介质的光限幅特性。数值计算结果表明,对于超短脉冲,介质主要发生的是一步双光子吸收(TPA),在脉冲传播过程中,该介质表现出较好的光限幅特性。我们利用脉冲输出—输入光强关系,初步计算了分子的动态 TPA截面。当光场强度不足以使介质发生 TPA饱和时,其 TPA截面随入射光强增加线性减小。当光强较强时,光电离对TPA过程有明显的影响。随介质电离率的增加,光限幅的动力学窗口变宽。 2、反饱和吸收光限幅效应 我们研究了皮秒脉冲序列在富勒烯60C分子体系中的传播特性,以及基于反饱和吸收的光限幅机理。当每个子脉冲与介质相互作用时,单重态和三重态系统之间的粒子数转移几率很小,整个体系可以分为两个独立的子系统:单重态子系统和三重态子系统。在无脉冲作用时域,被激发到单重激发态的粒子数可以通过系统内交叉过程跃迁至三重态,两个子系统耦合在一起。脉冲序列中前面的子脉冲主要发生的是单重态之间的线性吸收;由于非线性积累效应,后面的子脉冲与介质作用时主要发生的是最低三重态的激发态吸收。脉冲序列内子脉冲不同的吸收机制导致了介质的光限幅效应。基于反饱和吸收的光限幅材料三重态必须具有较长的能级寿命和较强的光吸收截面。我们提出了一种新型的测量三重态能级寿命的实验方案,即改变脉冲序列的入射频率,通过研究脉冲能量透射率的变化间接测量三重态的能级寿命。 3、X射线自由电子激光(XFEL)在原子介质中的动力学过程 我们通过数值求解 Maxwell-Bloch方程首次模拟了XFEL在原子介质中的传播过程,从激光场对介质做功的角度揭示了XFEL与介质相互作用的微观机制。XFEL的传播伴有受激共振拉曼散射过程发生,斯托克斯(Stokes)电场强度在XFEL传播过程中逐渐增强,其增益机制由放大的自发辐射转化为无粒子数反转激光。在脉冲传播过程中,由于较强的受激辐射过程,俄歇电子的相对产率降低。XFEL与介质较强的非线性相互作用导致 XFEL在传播过程中出现明显的压缩和减速现象。 4、共振 X射线散射光谱 与瑞典 MAX-Lab实验组和意大利的Elettra实验组合作,我们从实验和理论两方面对多原子分子的共振散射光谱进行了充分研究。共振激发可以得到较强的光谱信号,共振散射光谱技术可以通过对物质进行选择性激发来研究物质内部局域部分的电子结构和化学成键信息。首先,我们建立了液相下的共振 X射线拉曼散射(RXS)理论,研究了液相丙酮的RXS光谱。液相环境分子间的静电相互作用是共振非弹性X射线拉曼散射(RIXS)光谱展宽的主要机制,而对共振弹性X射线拉曼散射(REXS)光谱影响较小。汤姆逊散射大大增强了REXS中0-0跃迁谱线的强度,而实验样品的自吸收效应对REXS光谱影响较小。乙烯分子的共振俄歇散射(RAS)光谱显示,由于多个简正模的共同激发,与光电子谱(PES)相比,RAS光谱可以映像出更多的振动信息。 5、X射线诱导荧光谱(XIFS)的反冲分裂 我们提出了一种新型的探测反冲效应的实验方案—X射线诱导荧光(或二次吸收)光谱的反冲分裂。在强 X射线场作用下,光电离过程产生的分子离子会获得较大的反冲动量,离子动量的各向异性导致了荧光发射(或二次吸收)的各项异性。我们以氮气分子为例说明该一般性理论,研究表明这种基于反冲效应的荧光光谱的多普勒分裂约为10 eV?。实验上可以借助先进的同步辐射光源或新型的XFEL,通过傅里叶转换光谱技术或激光吸收光谱技术进行测量。 本论文分为九章,第一章为综述,回顾了人工光源的发展历史,介绍了超短超强激光脉冲技术的发展和应用,并对非线性光学现象和X射线光谱学做了简单介绍。在第二章和第三章中,介绍了本论文研究过程中用到的基本理论和数值计算方法。第四章到第八章是基于上述基本理论和方法所做的研究工作。最后,在第九章中对主要研究内容和工作创新点进行了总结,并对所研究领域的发展做了展望。