【摘 要】
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红光碳量子点(CDs)具有较深的穿透深度和较低的辐射伤害,也是实现白光LED的必要光色之一。但是目前红光CDs存在合成方案复杂、发光机制不明确和量子效率较低的问题。本文采用水热法/溶剂热法合成了一系列长波发射的CDs,一是通过氨基调控CDs的光谱特性,研究了表面态对CDs发光机理的影响;二是采用IIIA族元素(B,Al,Ga)掺杂和负载金纳米颗粒(Au NPs)调控红光CDs的量子效率。此外,我们
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红光碳量子点(CDs)具有较深的穿透深度和较低的辐射伤害,也是实现白光LED的必要光色之一。但是目前红光CDs存在合成方案复杂、发光机制不明确和量子效率较低的问题。本文采用水热法/溶剂热法合成了一系列长波发射的CDs,一是通过氨基调控CDs的光谱特性,研究了表面态对CDs发光机理的影响;二是采用IIIA族元素(B,Al,Ga)掺杂和负载金纳米颗粒(Au NPs)调控红光CDs的量子效率。此外,我们将合成的红光CDs应用于白光LED和防伪识别领域。首先,采用不同原料合成了多种长波发射的CDs,包括p-CDs(λem=605 nm),CA-CDs(λem=590 nm),Da-CDs(λem=599 nm),Trp-CDs(λem=587 nm),Urea-CDs(λem=591 nm)和RCDs(λem=595 nm,665 nm),发射波长覆盖橙光到深红光波段。其中RCDs的合成温度在120-140℃,是目前报道的最低合成温度,成分和光谱分析表明RCDs的红光发射主要与C=O键相关。其次,采用氨基调控p-CDs的表面发射态,研究了不同N结构对CDs的表面态发射影响机制。CDs的荧光主要源于不同N结构形成的表面态,其中由对苯二胺变形体形成的分子态对应于红光发射态,吡啶N与绿光发射有关,吡咯N可以增强蓝光发射。将具有多个发射态的pro-CDs制成了高性能白光LED,其色坐标为(0.31,0.32),显色指数为85,流明效率为8.8 lm/W,并且在长时间工作下表现出优异的光学稳定性。最后,通过IIIA族元素B、Al、Ga掺杂改善RCDs的量子效率(QY)。RCDs的量子效率由最初的0.29%分别提高到到12.02%(B-CDs),1.99%(Al-CDs)和1.58%(Ga-CDs)。RCDs的量子效率改善一方面源于B、Al、Ga掺杂提高了CDs的结晶度,另一方面源于B、Al、Ga掺杂改变了CDs中N、O相关化学键类型和含量,其形成的C-N-IIIA-O键由于吸电子效应消除了N/O相关的非辐射跃迁。此外,B-CDs具有高QY和酸致变色特性,利用这两种特性将B-CDs分别用于白光LED和防伪识别领域。另外,我们利用Au NPs的局域表面等离子体共振效应(LSPR)使p-CDs的发光强度增强了2.3倍。
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