【摘 要】
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燃料电池技术是未来首选的洁净、高效能源技术，其中燃料电池制氢技术是其技术核心。乙醇水蒸气重整反应展现了在制氢上的优越性，是未来主要的制氢技术之一。在乙醇重整反应中，镍系催化剂具有活性高、成本低等特点，但有氢气选择性较低，且易烧结，积碳导致稳定性不高的缺点。本论文探索开发了一种铈锆复合氧化物负载的镍催化剂，该催化剂在乙醇重整反应中展现了高活性、选择性和良好的抗积碳性能。我们研究和分析了制备因素对其催
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燃料电池技术是未来首选的洁净、高效能源技术，其中燃料电池制氢技术是其技术核心。乙醇水蒸气重整反应展现了在制氢上的优越性，是未来主要的制氢技术之一。在乙醇重整反应中，镍系催化剂具有活性高、成本低等特点，但有氢气选择性较低，且易烧结，积碳导致稳定性不高的缺点。本论文探索开发了一种铈锆复合氧化物负载的镍催化剂，该催化剂在乙醇重整反应中展现了高活性、选择性和良好的抗积碳性能。我们研究和分析了制备因素对其催化性能和催化剂结构的影响。
本实验分别采用共沉淀法、浸渍法和柠檬酸络合法制备了一系列Ni/CexZr1-xO2催化剂。考察了制备条件(包括催化剂焙烧温度、柠檬酸和金属离子摩尔比以及活性组分含量)和反应条件(包括还原温度、反应空速)对Ni/CexZr1-xO2催化剂用于乙醇水蒸气重整反应性能的影响，然后选出性能最好的催化剂进行了低温和高温下的稳定性测试。采用X射线衍射，程序升温还原和热重一差热等表征手段分析了催化剂的结构和性能。
本工作得到以下主要实验结果：
(1)Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂在以下制备条件下表现出最佳性能：柠檬酸络合法制备，焙烧温度750℃，载体金属离子和柠檬酸摩尔比为1:0.5，Ni含量20wt％；反应的预处理最佳还原温度为550℃。
(2)20Ni/Ce0.5Zr0.5O2-700催化剂在160,000ml·h·goat-1高空速条件下仍能表现出很好的活性和选择性。
(3)在整个反应温度测试范围内(350～700℃)，20％Ni/Ce0.5Zr0.5O2-700催化剂上乙醇的转化率都达到了100％。
(4)对20％Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂分别在低温350℃和高温550℃进行了6h稳定性测试，6h内活性和选择性没有发生变化。对反应后的催化剂进行了TG-DTA测试，实验结果说明该催化剂在高温下有良好的抗积碳性能。
(5)XRD实验结果表明，催化剂的主要物相组成为NiO和铈锆固溶体，NiO的分散程度，NiO和载体的相互作用对催化剂的性能有很大影响。
(6)TPR实验结果表明，Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂上包括NiO和CeO2的还原，Ni0是催化剂的主要活性组分。
(7)TG-DTA实验结果表明，20％Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂在550℃性能测试6小时后没有积碳现象，具有很好的稳定性。
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