己内酰胺常用于纺织、包装等众多工业领域,不过传统的生产己内酰胺的工艺主要以“环己酮-羟胺”路线存在着各种各样的环境污染以及生产经济问题。本文针对液相环己酮氨氧化反应存在的问题,我们就以氨气、分子氧和环己酮为原料,采用自制固定床反应器在气相条件下进行环己酮氨氧化反应进行了相关探索性的研究。利用环己烯为原料,绕开环己酮的制备过程对于己内酰胺的合成工艺来说具有深远的影响,因此本文对以环己烯为原料与氨气直接反应氨化做了一定的探索性的研究。本论文探索研究做出如下结论总结:通过水热合成法制备了系列介孔分子筛HMS、MCM-41和SBA-15,将这些由纯SiO2构成分子筛作为催化剂,用于催化环己酮气相氨氧化反应的研究。对比发现SBA-15催化剂的表现出更为优越和稳定的催化,但是整体的催化效果并未十分理想。通过以SBA-15为催化剂载体,负载Al、W、Ti等金属考察不同类型金属负载型催化剂,优选当Ti的负载量为0.5%时的催化剂最为适宜,通过相关单因素考察,确定了最优的实验条件:催化剂1.2 g,反应温度180℃,氨氧比为3:1,总流量为60mL/min,环己酮的转化率能够达到能够达到25%,环己酮肟的选择性80%,催化剂运行出现先降后升的趋势,运行10 h环己酮肟的选择性依然能够保持在60%左右。本项工作主要目的寻找合成环己胺新途径降低该反应的实验条件,探索在常压条件下进行环己烯与氨气固催化反应的可能性。探索了不同载体、不同的活性组分在现有的实验条件下通过单因素考察,优化了反应条件为:H2SO4/SiO2催化剂10g,硫酸负载量:6mmol/g,氨气流量为30mL/min,环己烯进料速率:0.02mL/min,反应温度为280 ℃时环己烯氨化结果最好,环己烯的转化率达到1%以上,环己胺的选择性也能维持在80%以上。同时,我们发现环己烯氨化常压条件下选择性很高,副产物以的环己醇为主和微量的环己烯聚合物,环己醇的生成主要是因为催化剂和原料中含有少量水引起的。