关于团簇的传统方法有从头计算法，原子嵌入法，紧束缚分子动力学方法等等。在本文，我们引入一种在实空间的有限差分赝势密度泛函与朗之万分子动力学相结合的方法来研究团簇。由于碳团簇在结构预测上的复杂性和困难性，使它成为我们研究的目标，我们用该方法研究了碳团簇Cn(n=2-8)的基态几何结构。 　　本文用同样的方法研究了硫团簇Sn的结构。虽然本文用朗之万分子动力学计算了碳、硫等团簇的结构，但其结果的正确性还要靠实验来验证，并不是所有的结果都有实验数据。一般来讲，表征团簇结构的光学吸收谱的实验测量相对容易一些。这些吸收谱的测量在碱金属如Li、Na以及我们熟知的半导体如Si和GaAs团簇中已有文献报道。因此，从理论上计算团簇的光学吸收谱就显得非常重要。 　　本文引入一种基于含时密度泛函理论(TDDFT)的新方法。从理论上讲，这是一种精确的方法。但在实际应用中，由于用局域密度近似代替电子确切的空间分布，且用绝热近似代替与时间有关的交换相关泛函，这种方法也只是一种近似方法。这种与时间有关的局域密度近似(TDLDA)方法仅需较小的计算量，且应用到较大团簇时容易成功得到结果。 　　同时，本文用含时密度泛函(TDDF)方法计算了S6的两种异构体的光学吸收谱。 　　为全面了解小团簇的性质，我们研究小团簇的极化率，极化率是团簇基本物理量之一。固体的极化率与介电常数有关，团簇的极化率同样可以通过Classius-Mosotti关系从介电常数导出。 　　分子间相互作用势的解析表达式是进行分子动力学和蒙特卡诺计算等研究的基础，有机分子的非键相互作用势是解释其结构的关键问题之一，在蛋白质、有机聚合体和DNA螺旋链大分子中，非键相互作用扮演着举足轻重的角色。 　　本文应用密度泛函(DFT)理论框架下的局域密度近似(LDA)方法计算了CH4-Ne、CH4-Ar和CH4-CH4复合体的相互作用势。