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丁酮肟是重要的有机合成中间体与化工产品,目前工业上丁酮肟主要以TS-1为催化剂经氨肟化反应制得,但是该工艺存在诸如在工业生产中催化剂难以分离、堵塞膜孔以及反应时间长等问题。在本文中,通过对氨肟化过程的系统研究确定了最佳反应条件;制备了负载型TS-1/SiO2催化剂,设计了固定床反应器,将负载型催化剂填充其中,大大降低了反应所需时间。采用固定床反应器,对丁酮氨肟化反应的连续过程进行了探索。(1)通过水热合成法制备TS-1催化剂,并使用SiO2作为载体制备负载型TS-1催化剂。对两种催化剂均采用比表面积及孔径分析、紫外可见反射光谱(UV-Vis)、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等方法进行表征,表征结果为后续研究奠定基础。(2)通过将自制的TS-1催化剂应用于丁酮氨肟化的间歇反应过程中,确定了最佳的反应条件。在反应物摩尔比丁酮:过氧化氢:氨=1:1.2:2,反应温度70℃,TS-1量7.5 g/(mol 丁酮),双氧水、氨水流加,流加时间1.5 h,流加完毕后继续反应1.5 h,以叔丁醇做溶剂,溶剂的质量在m(叔丁醇):m(水)=1:1时有最佳的反应效果,此时丁酮肟收率最大为96.47%。(3)采用固定床反应器进行了丁酮氨肟化反应的连续实验,通过将负载型催化剂填充在固定床反应器中,免除了从反应溶液中分离催化剂的过程。在反应物摩尔比丁酮:氨:过氧化氢=1:2.5:1.2,反应温度65℃,固定床反应器内径2 mm,反应液空时为3 min时,固定床氨肟化反应有最佳反应效果。丁酮转化率达到了 98.04%,丁酮肟选择性达到了97.75%。(4)设计实验,研究了 TS-1催化氨肟化反应机理。实验结果表明,氨肟化过程更符合羟胺路线。