【摘 要】
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用催化燃烧技术回收大量低浓度（<1vol.%）甲烷中的能源,既消除了甲烷直排带来的强温室效应,也避免了火焰燃烧所需的1300℃以上高温起燃和因此产生的NOx污染。La Fe O3钙钛矿用于低浓度甲烷催化燃烧,活性中等稳定,价格低廉,原料易得,但需要进一步提高其活性和热稳定性才能满足商业应用的要求。本文改进了共沉淀法,制备的La0.8Ca0.2Fe O3（LCF）粉末活性高,更抗烧结。采用分层涂覆法
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用催化燃烧技术回收大量低浓度（<1vol.%）甲烷中的能源,既消除了甲烷直排带来的强温室效应,也避免了火焰燃烧所需的1300℃以上高温起燃和因此产生的NOx污染。La Fe O3钙钛矿用于低浓度甲烷催化燃烧,活性中等稳定,价格低廉,原料易得,但需要进一步提高其活性和热稳定性才能满足商业应用的要求。本文改进了共沉淀法,制备的La0.8Ca0.2Fe O3（LCF）粉末活性高,更抗烧结。采用分层涂覆法在氧化铝蜂窝陶瓷基体依次涂覆镁铝尖晶石Mg Al2O4（Mg Al）和LCF涂层,得到Mg Al稳定化的LCF整体催化剂。对Mg Al涂层的焙烧温度和厚度进行了优化,发现当Mg Al焙烧温度为850℃、涂覆厚度约40μm时其负载的LCF整体催化剂活性最高,远高于直接在基体上负载或用Mg O涂覆后负载时。同时,热稳定性得到大幅提高。SEM分析探明,在Mg Al与LCF涂层之间没有明显的界限,LCF颗粒渗透到Mg Al涂层的间隙中,均匀分散于片状的Mg Al上;活化能Ea随LCF/Mg Al质量比的变化暗示LCF与Mg Al存在相互作用。为探究LCF与Mg Al相互作用的机理,采用沉积-沉淀法制备了LCF/4Mg Al（LCF与Mg Al的摩尔比为1:4）复合催化剂。通过对比LCF与LCF/4Mg Al复合粉体的相态、晶粒大小和形貌、氧化还原性能、表面物种、反应活性和活化能,证明LCF负载于Mg Al表面后,LCF的表面的化学氛围发生了显著改变,活性和稳定性明显增强。证明Mg Al对LCF存在复杂的化学改性效果,而不是简单的结构助剂（texture stabilizer）。最后,以金属丝网整体催化剂代替传统陶瓷催化剂,完成了对丝网基体成型批量制备技术的开发。初步研究表明,在相同条件下,催化剂涂覆在金属丝网基体比陶瓷基体最高可提高催化效率25%,而且受催化剂负载量的影响更小。
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