【摘 要】
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大自然有丰富的水资源,电解水制氢可作为未来绿色可持续发展的主要氢气来源之一。但由于电解水过程的动力学过程缓慢限制了反应的整体效率,因此开发和设计性能优异的催化剂是实现催化剂商业化应用的关键。镍钴基催化剂由于其储量丰富、价格便宜、催化性能优良而被广泛用于电催化制氢。研究者们采用形貌设计、结构调控、缺陷工程、电子调控、掺杂技术、异质结构筑等策略来优化催化剂的性能。本论文从复合材料的形貌设计、原子掺杂等
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大自然有丰富的水资源,电解水制氢可作为未来绿色可持续发展的主要氢气来源之一。但由于电解水过程的动力学过程缓慢限制了反应的整体效率,因此开发和设计性能优异的催化剂是实现催化剂商业化应用的关键。镍钴基催化剂由于其储量丰富、价格便宜、催化性能优良而被广泛用于电催化制氢。研究者们采用形貌设计、结构调控、缺陷工程、电子调控、掺杂技术、异质结构筑等策略来优化催化剂的性能。本论文从复合材料的形貌设计、原子掺杂等方面进行了研究,并将所制备的复合材料用于电解水产氢及电解尿素产氢。主要内容如下:（1）以泡沫镍（NF）为基底,在泡沫镍上原位生长Al-Co2Fe（CN）6复合材料。其形貌是由很多紧密结合、均一分布的纳米立方体组成。加入尿素的电解质溶液中,尿素氧化反应路径不同于大多数其它镍基催化剂,它们以NiOOH衍生物作为催化活性化合物,明显提高了催化剂对尿素氧化的催化性能。另外,泡沫镍与Co2Fe（CN）6的协同作用、金属元素铝的掺杂,也提高了催化剂的催化活性,使材料的尿素氧化性能明显提高。在电流密度为100 mA/cm2时尿素氧化反应（UOR）过电位为80 mV（vs.RHE）,Tafel斜率为100mV/dec。在电流密度为10mA/cm2时析氢反应（HER）过电位为167mV（vs.RHE）,Tafel斜率为129 mV/dec。此外,将催化剂材料进行了 24h的稳定性测试,催化剂材料电流密度稳定,表明其具有优异的电催化活性及稳定性。（2）采用简单的一步电化学沉积法,在泡沫镍（NF）上原位生长Cl-NiCo（PO4）（OH）复合材料。形貌为相互连接的多孔纳米片状。这种多孔的纳米片状形貌提供了较大的比表面积,同时也为水分解过程中产生的气泡提供了快速消散的途径,从而提高HER性能;另外,氯离子的掺杂作用也增加了该复合材料的活性位点,从而提高了电催化性能。在电流密度为10 mA/cm2时HER过电位为61 mV（vs.RHE）,Tafel斜率为113 mV/dec。此外,将材料进行了 24h的稳定性测试,材料的电流密度稳定,表明其具有优异的电催化活性及稳定性。采用Cl-NiCo（PO4）（OH）/NF为阴极,Al-Co2Fe（CN）6/NF为阳极,构建双电极电解槽,分别用于电解水（1.0MKOH作电解液）和电解尿素（1.0 M KOH+0.5 M Urea作电解液）,输出电流密度为100 mA/cm2时分解电压分别为1.68 V和1.60 V,优于传统的贵金属Pt/C‖IrO2电解槽。
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