基于咪唑类离子液体的生物电极构筑及其传感性能研究

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1.离子液体C12mimPTSA的合成与表征离子液体具有导电性强、粘度大、稳定性好、电化学窗口宽等特点,是一种良好的绿色溶剂。本章利用离子液体的可设计性,以N-甲基咪唑,溴代十二烷基,对甲基苯磺酸为起始原料,采用两步法首次合成了一种新型的离子液体C12mimPTSA。等摩尔量的N-甲基咪唑和溴代十二烷基在温度为80℃下反应12h后,通过亲核取代生成中间产物C12mimBr,接着在室温下加入对甲基苯磺酸进行搅拌,得到最终产物C12mimPTSA,并且通过红外,核磁共振氢谱对产物进行了结构表征。2血红蛋白在离子液体-壳聚糖复合膜中的直接电化学和电催化研究本章将血红蛋白固定在离子液体-壳聚糖复合膜中来构筑生物电极,并研究其在pH=7的PBS缓冲液中的直接电化学行为。该生物电极在循环伏安扫描范围内有一对稳定的氧化还原峰,这是Hb血红素辅基中氧化还原活性中心Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对的氧化还原特征峰。扫描速率与氧化还原峰电流呈线性关系可知其是典型的薄层控制的电化学行为特征。同时该离子液体-壳聚糖固定化血红蛋白还具有生物催化功能,对过氧化氢有着良好的电催化作用;线性范围为2×10-6~3×10-5M。当信噪比(/N小)为3时,检测下限是2μM。3基于离子液体-壳聚糖复合膜的葡萄糖生物传感器本章用离子液体-壳聚糖复合膜来包裹葡萄糖氧化酶制备葡萄糖传感器。研究了固定材料与酶的配比,生物膜厚度等条件对传感器响应电流的影响,同时还研究了使用该葡萄糖传感器的最佳电位,溶液pH值,以及系统温度等优化条件。研究表明:该生物电极在0.6V的工作电位、在pH=6.5的PBS缓冲液中对葡萄糖具有快速的电化学响应特性,较高的灵敏度34.81m AM-1cm-2以及较宽的检测范围2×10-6~5×10-3M。固定化葡萄糖氧化酶的表观米氏常数为4.12mM,酶催化反应时的活化能为30.25kJ/mol.同时还研究了葡萄糖氧化酶在复合膜中的直接电化学行为。CHT/C12mimPTSA/GOD在循环伏安扫描范围内有一对稳定的氧化还原峰,这是葡萄糖氧化酶的活性中心FAD/FADH2(?)电对的氧化还原特征峰。从而实现了葡萄糖氧化酶的直接电化学行为。4基于离子液体-壳聚糖复合膜的酚类生物传感器鉴于离子液体良好的导电性以及生物相容性,本章将其与壳聚糖复合用来多酚氧化酶,制备酚类传感器。该生物电极的阻抗研究表明该复合膜有着良好的导电性。研究了固定材料与多酚氧化酶的配比以及生物膜厚度对传感器响应电流大小的影响,探索了操作电位,溶液的pH值以及系统温度等使用该生物传感器因素影响。构筑的CHT/C12mimPTSA/PPO生物传感器在-0.2V、pH=6的PBS缓冲液中表现出快速的生物电化学响应,检测灵敏度为584.6mA M-1cm-2,检测范围9.98×10-8~2×10-5M。其表观米氏常数为0.03mM,酶催化反应的表观活化能为34.86kJ mol-1。该生物电极具有良好的稳定性以及重现性。
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