随着电子产品小型化特别是可穿戴电子设备的发展,柔性聚合物基高介电复合材料成为电子信息科技领域的研究热点之一。氧化石墨烯（GO）由于易于被功能化改性,且通过热还原后得到的还原氧化石墨烯（rGO）具有较高的电导率,因此被广泛用于制备聚合物基高介电复合材料。本文以聚酰亚胺（PI）为聚合物基体,以改性氧化石墨烯为填料,采用原位聚合、溶液流延成膜及热亚胺化（热亚胺化过程中同时实现对改性GO的热还原）相结合的方法制备了一系列具有高介电常数、低介电损耗的柔性复合薄膜,探讨了改性石墨烯的绝缘层、界面及填料在PI基体中的取向对复合薄膜介电性能的影响,为研发性能更为优异的高介电、低损耗柔性复合薄膜提供了新思路。具体开展了如下工作:（1）将氨丙基异丁基多面体低聚倍半硅氧烷（POSS-NH₂）共价接枝在GO表面,制备出POSS@GO纳米杂化片,并与PI复合制备了POSS@rGO/PI复合材料。研究结果表明,当POSS@GO含量为20 wt%时,POSS@rGO/PI复合材料100 Hz下的介电常数为62,较纯PI提高了16.7倍,同时介电损耗仅为0.69。（2）制备了具有三明治结构的SiO₂@GO纳米杂化片,并用γ-氨丙基三乙氧基硅烷（APTS）和γ-（2,3-环氧丙氧）丙基三甲氧基硅烷（GPTS）对其进行改性,得到了末端基团分别为氨基、环氧基团的APTS-SiO₂@GO和GPTS-SiO₂@GO,并分别与PI复合。对比研究了界面对复合材料介电性能的影响,发现在添加量相同时,GPTS-SiO₂@rGO/PI复合材料的介电性能最佳;填料含量为20 wt%时,GPTS-SiO₂@rGO/PI复合材料在100 Hz时的介电常数为69,介电损耗为0.20。与POSS@rGO复合材料相比,GPTS-SiO₂@rGO/PI复合材料的介电损耗得到了进一步降低。（3）将氨基修饰BaTi O₃纳米颗粒共价接枝到GO上制得BaTiO₃@GO杂化纳米片,并与PI复合制备了新型的三相复合材料BaTiO₃@rGO/PI,发现当填料含量为20 wt%时,复合材料在100 Hz时的介电常数为280,介电损耗为0.25,其介电损耗低于由传统简单物理共混制备的三相复合材料BaTiO₃-rGO/PI。与GPTS-SiO₂@rGO/PI复合材料相比,BaTiO₃@rGO/PI复合材料在保持介电损耗相对低的情况下,介电常数得到了大幅度提高。（4）为了研究导电填料的排列方向对复合材料介电性能的影响,利用溶剂热法制备出具有磁性的Fe₃O₄包覆的rGO（Fe₃O₄@rGO）,并通过原位聚合法制备出Fe₃O₄@rGO/聚酰胺酸（PAA）复合材料,通过在亚胺化过程中施加不同方向的磁场来调控Fe₃O₄@rGO在复合材料中的取向。研究结果表明,Fe₃O₄@rGO平行于膜表面的方向时,Fe₃O₄@rGO/PI复合材料的介电常数最大。