论文部分内容阅读
生物电化学系统（BESs）耦合生物催化过程和电化学氧化还原过程，具有效率高、成本低、对环境友好并且能够产生有价值的化合物和还原转化多种污染物等优点，因此作为一种新型的生物技术被广泛研究。目前一些纯培养功能菌株在生物电化学系统阴极形成生物膜还原各种不同的电子受体是该领域的研究热点之一。本课题研究嗜电极模式微生物Shewanella oneidensis MR-1还原降解偶氮染料类污染物酸性橙7（AO7）。研究主要集中在比较非生物阴极和菌株MR-1生物阴极在双极室电化学反应器中对AO7还原降解效能及其潜在电子来源与传递机制，为生物电化学系统生物阴极还原去除污染物提供理论指导。阴极液中存在共基质乳酸钠时，外加0.3v电压，生物阴极降解AO7的速率高于非生物阴极及开路状态下的生物阴极。生物阴极46h可以还原降解95.8±4.65%的AO7，而非生物阴极和开路生物阴极46h分别可将77.77±0.96%和72.96±5.87%的AO7降解，且生物阴极的产物对氨基苯磺酸（SA）回收率高；生物阴极去除AO7的速率常数是非生物阴极和开路生物阴极的两倍多，综合得出乳酸钠供给下生物阴极优于非生物阴极及开路生物阴极。生物阴极还原降解AO7的电子供体主要是乳酸钠，反应96h时83.34%的电子是由乳酸钠氧化为乙酸提供的，电极提供剩余的AO7降解所需要的电子。有无共基质时菌株MR-1生物阴极AO7的去除效能几乎相同，但无共基质时的产物SA回收率低于共基质存在时的SA回收率。阴极液中无共基质乳酸钠时，生物阴极降解AO7的效率优于非生物阴极，生物阴极46h时还原降解86.44±2.01%的AO7，非生物阴极在46h时可还原降解78.80±2.16%的AO7，且生物阴极产物的回收率明显高于非生物阴极。生物阴极去除AO7的速率常数大于非生物阴极去除AO7的速率常数。控制无共基质生物阴极和非生物阴极在不能析氢的电势下，生物阴极还原降解AO7的效率高于非生物阴极，说明菌株MR-1可以直接从电极捕获电子还原转化AO7。综合得出菌株MR-1可以直接从电极得到电子还原降解AO7，嗜电极产电模式微生物MR-1可以反转阳极产电过程在阴极还原转化偶氮染料类污染物。扫描电镜和死活菌染色观察结果表明菌株MR-1在阴极材料碳布上挂膜且有活性，进一步补充说明菌株MR-1可以从电极捕获电子还原降解AO7。循环伏安分析表明生物阴极产生的反应电流高于非生物阴极且生物阴极降低了偶氮键（-N=N-）两步断裂还原降解过程中所需的还原电势；交流阻抗分析表明非生物阴极反应器阴极内阻是生物阴极反应器阴极内阻的5倍多，并且限制AO7降解过程的主要因素不在于反应器本身的构型，而在于生物电催化反应过程中的电荷传递阻力和扩散阻力。无共基质乳酸钠时，阴极室中具有催化活性的菌株MR-1使得阳极室的电荷阻力和扩散阻力之和小于非生物阴极反应器阳极电荷阻力和扩散阻力之和。