氨化活性炭纤维及纳米Fe3O4催化臭氧化降解水中污染物的研究

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臭氧催化氧化技术作为水处理高级氧化技术的重要组成,经常被用来降解处理化学结构复杂、难以被生物降解的有机污染物。其中,催化剂的作用尤为明显。本文制备了氨化活性炭纤维催化剂和磁性纳米Fe304催化剂,进行催化臭氧化硝基苯的实验,考察了两种催化剂对硝基苯废水的催化降解并对反应的影响因素及机理进行了探讨。主要研究工作如下:1、以氨水水热法表面改性活性碳纤维炭(ACF)为催化剂,通过催化臭氧化降解水中硝基苯来对其活性进行评价。采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)及红外(FT-IIR)光谱仪分析研究了氨化后活性炭纤维结构和性质的改变,考察了氨化处理温度、反应pH、循环使用等影响因素。用叔丁醇来研究活性炭纤维催化臭氧化反应的机理。结果表明:活性炭纤维的比表面积与水热温度成反比。氨化处理后活性炭纤维表面酸性基团数目明显下降,pHpzc值升高。氨化处理后的ACF较单独臭氧降解硝基苯有明显的提高,同时,氨化处理导致了 ACF内部碳原子的重排。相同条件下,高pH反应液有利于反应的进行。在三种不同pH条件下,120℃水热处理生成的活性炭纤维对硝基苯的催化降解效率均是最高的,反应30min后,其去除率分别达到了 89.3%,96.8%,100%,因此,可将120℃视为最佳处理温度。加入叔丁醇之后,催化降解效率明显下降,证明反应遵循羟基自由基(HO·)反应机理。2、以反共沉淀法制备磁性纳米Fe304催化剂,开展了催化臭氧降解硝基苯的研究,探讨了臭氧/纳米Fe304的协同作用。对不同Fe2+/Fe3+摩尔比条件下的Fe304活性进行比较寻找最佳比例,研究初始硝基苯浓度和温度对总有机碳(TOC)降解的影响。结果表明:臭氧/纳米Fe304体系表现出较强的催化氧化能力,Fe2+/Fe3+摩尔比的最佳比为1:1。最佳温度为35℃,初始浓度的降低反使降解效率提高。
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