当今,全球能源危机和环境污染问题日益严峻。通过热电技术将热能直接转换为电能,是提高能源使用效率和缓解环境污染的有效途径之一,因此热电技术具有重大的应用价值。近年以来,科研工作者们为提高材料的热电性能开展了大量工作。人们发现将热电材料纳米化后,由于量子限域效应的影响,可以有效地提高材料的热电转换性能。石墨烯的成功剥离为二维热电器件提供了新的平台与机遇。在此之后,二维单层材料成为热点之一。作为新兴二维材料,黑磷烯拥有较好的热电品质因子,却因其化学不稳定而限制了它的实际应用。由于拥有优异的电子性能和稳定的晶体结构,二维单层磷化物受到了科研工作者们的广泛关注。在本论文中,我们围绕该体系开展了以下工作:1、采用第一性原理结合玻尔兹曼输运方程的理论计算方法,我们研究了单层磷化硅和磷化锗的热电性能。结果表明单层磷化硅和磷化锗的声子和载流子输运特性都呈明显的各向异性,相比于xx晶格方向,yy晶格方向具有更高的热导率和电导率。沿xx晶格方向,单层磷化硅的室温晶格热导率约为11.05 W/m K,单层磷化锗的室温晶格热导率约为9.48 W/m K。与各向异性的电导率和热导率不同,单层磷化硅和磷化锗的塞贝克系数几乎是各向同性的,室温下,n型和p型掺杂的单层磷化硅(磷化锗)塞贝克系数峰值接近2.9 m V/K(2.5 m V/K)。最后,我们使用形变势理论预估单层磷化硅和磷化锗的电子弛豫时间并对其热电品质因子进行预测。在700 K时,n型掺杂的单层磷化硅和磷化锗的最大热电品质因子分别可达0.76和0.78。这些结果表明单层磷化硅和磷化锗具有较为优异的热电性能,并为以后的实践应用提供了理论指导。2、结合第一性原理计算与玻尔兹曼输运方程,我们对单层三磷化铟的热电性能也进行了研究。室温下,单层三磷化铟的平均晶格热导率为0.63 W/m K,此值可以与经典热电材料相比拟。如此弱的声子传输性能主要源于其较小的群速度和较强的声子-声子散射(包括散射幅度和散射通道)。与几乎各向同性的声子输运性能不同,单层三磷化铟的电子电导率和电子热导率表现出明显的各向异性行为。同时,由于大的能带带隙和电子电导率的急剧增加,单层三磷化铟具有极高的塞贝克系数。基于形变势理论预估的电子弛豫时间,我们发现沿着扶手形和锯齿形方向,单层三磷化铟的室温热电品质因子分别高达2.06(p型掺杂)和0.61(n型掺杂)。这些结果从理论上证明单层三磷化铟具有极为优异的热电性能,是设计和构造光伏—热电复合多功能器件的理想材料。