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Mg基合金储氢容量高而且Mg金属在自然界中资源丰富,一直是固态储氢的研究热点。目前面临的主要问题是MgH2热力学稳定性高,导致放氢困难。本文通过烧结-球磨法制备Mg-Al合金,研究不同球磨方式、球磨时间对合金相结构、颗粒大小以及储氢性能的影响。在此基础上通过高温共还原法和水热法制备还原氧化石墨烯(rGO)负载过渡族金属及稀土金属氧化物作为催化剂,研究其对Mg-Al合金吸放氢性能的影响。取得了以下研究结果:(1)对烧结制备的Mg-Al合金进行不同球磨工艺处理,研究干法球磨、湿法球磨、等离子体辅助球磨对合金化的影响。研究发现,干法球磨60h时,合金颗粒大小为3-7μm,初始吸氢温度为200℃,放氢温度为325℃,但出现较为严重的冷焊现象;球磨120h以后,发现合金非晶化程度明显提高,吸氢温度不变,放氢温度升高到350℃。添加有机溶剂助磨的合金在球磨100h时颗粒大小为500-800nm,初始吸氢温度为200℃,放氢温度为325℃;等离子体辅助球磨30min,合金颗粒大小为1-6μm,初始吸氢温度为180℃,放氢温度为300℃,球磨3h以后,出现熔融结块的现象,合金颗粒增大到3-8μm,初始吸氢温度为200℃,放氢温度为325℃。等离子体辅助球磨有利于进一步改善Mg-Al合金的吸放氢热力学性能。(2)对烧结-湿法球磨100小时的Mg-Al合金进行催化剂改性,以还原氧化石墨烯(rGO)负载过渡族金属作为催化剂,研究其对合金吸放氢动力学和热力学性能的影响。将金属盐在氧化石墨烯分散液中沉淀后在(H2、Ar)气氛中高温还原得到石墨烯负载Ni、Co、Ag金属单质(rGO/(Ni、Co、Ag))复合物。SEM、EDS、XRD 表明,氧化石墨烯及Ni、Co、Ag单质被成功还原,金属单质附着在石墨烯表面。通过等离子体辅助球磨将rGO/(Ni、Co、Ag)与Mg17Al12复合,制备Mg17Al12-rGO/(Ni、Co、Ag)复合材料,通过吸放氢性能测试发现,rGO/(Ni、Co、Ag)三种催化剂均明显改善Mg17Al12的吸放氢热力学和动力学性能,其中rGO/Co催化性能相对较好。在进一步研究Co在石墨烯上的负载率对Mg17Al12吸放氢性能的影响中发现,当Co和氧化石墨烯质量比为1:2时,rGO/Co的催化效果较为明显,初始吸氢温度为150℃,250℃下可逆吸放氢达4wt%。(3)以还原氧化石墨烯(rGO)负载过渡族金属氧化物作为催化剂,研究其对Mg-Al合金吸放氢动力学和热力学性能的影响。通过水热法制备rGO/Nb2O5,添加5wt%rGO/Nb2O5后,使Mg17Al12的初始脱氢温度由325℃降至225℃;250℃下的可逆吸放氢为4.3wt%,吸放氢的速度也明显加快。此外,还用同样的方法制备还原氧化石墨烯负载La、Ce两种稀土元素的氧化物,与Mg85Al15合金复合,研究发现,这两种复合材料催化效果相近,使Mg85Al15的初始吸氢温度由150℃降低至100℃,初始放氢温度由325℃降低到225℃,且250℃下的可逆储氢量达5wt%。