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聚合物/纳米蒙脱土复合材料作为一种新型的复合材料，具有传统聚合物/无机填料无法比拟的优点，本论文主要制备出两种聚氨酯/蒙脱土纳米复合材料：阳离子水性聚氨酯/蒙脱土复合树脂和聚氨酯脲/蒙脱土纳米复合材料。 第一部分，合成出一种不饱和水基阳离子聚氨酯树脂(UCWPU)，以其作为插层剂并采用超声波助混技术对蒙脱土(MMT)进行有机改性，通过阳离子交换制备出含有不饱和官能团的活性有机蒙脱土(OMMT)。根据相同原理，UCWPU作为阳离子大分子直接对蒙脱土进行插层，辅助超声波等手段使之对层状硅酸盐插层并进一步剥离，优化了UCWPU分散体的最佳制备工艺，制备出稳定的UCWPU/MMT复合乳液，同时应用XRD、TEM、FT-IR和TGA等测试手段对OMMT和UCWPU/MMT复合材料进行了表征。结果表明：在交联指数(N)为7:3，反应温度为60℃，中和度为95%时所制备的UCWPU分散体均一、稳定。FT-IR显示OMMT有明显的聚氨酯官能团吸收峰；XRD显示改性后的蒙脱土层间距由原来的1.21 nm增大到2.12 nm；TGA测试结果表明OMMT和Na-MMT的热失重曲线有明显不同，OMMT表现出了典型的聚氨酯失重规律。添加1%和2%量的蒙脱土，提高了聚氨酯基体中硬段的结晶程度，聚氨酯微相分离程度提高；且当添加量为1%时，蒙脱土在聚氨酯基体中分散较均匀，插层效果最佳，可得稳定的插层型与剥离型混合的UCWPU/MMT复合材料。 第二部分，合成出一种端羟基阳离子水性聚氨酯树脂(HWCPU)，以其作为插层剂对蒙脱土进行改性制备出带有羟基的活性蒙脱土，然后将改性的蒙脱土用于制备聚氨酯脲(PUU)/蒙脱土(MMT)纳米复合材料。研究了扩链系数和后硫化热处理条件对弹性体力学性能的影响，同时运用FT-IR、XRD、TEM、DSC和TGA等测试手段对HOMMT和PUU/MMT纳米复合材料进行了表征。结果表明：HOMMT层间距扩大为2.12 nm，HWCPU对蒙脱土成功改性；扩链系数控制在85%～95%，产品力学性能优异；后硫化热处理条件为100℃×12 h，材料表现出较好的力学性能；HOMMT添加量为2%时，HOMMT在聚氨酯基体内分散较均匀，出现插层和剥离混合结构，PUU/MM工具有较优异的力学性能，达到了增强增韧的效果。DSC和TGA数据显示：HOMMT的加入提高了聚氨酯脲弹性体热稳定性，HOMMT含量为2%时，材料热性能最佳，第一失重区和最高分解温度分别提高了17.33℃和13.94℃，玻璃化转变温度(Tg)提高了5.8℃。