染料敏化纳米TiO<,2>可见光降解甲基橙研究

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半导体TiO2多相光催化剂作为一种环境友好催化剂,由于其具有很强的抗光、化学腐蚀性能,对大多数有机物有较强的吸附能力,性能稳定,价格低廉,无毒,催化活性高等诸多优点,使其在环境治理特别是工业废水中难分解的有毒芳环、杂环等有机污染物的处理方面具有广泛的应用前景,它已成为当今科学界研究的热点。但是,由于其禁带宽度较宽,只能吸收小于387nm以下的紫外光,因此如何拓展其对可见光的吸收,提高其可见光利用率将会变的非常必要。本文作者利用光化学性质稳定的酞菁染料(TcPc)制备了染料敏化纳米TiO2复合光催化剂,并对其可见光降解甲基橙机理进行了研究。 本文第二章中,作者利用溶胶凝胶法制备了无定形纳米TiO2,然后在均相水溶液中应用浸渍法制备了四羧基铜酞菁敏化无定形纳米TiO2复合催化剂。在可见光条件下,以甲基橙(MO)作为模型化合物对所制备的复合催化剂催化活性进行了测试。研究发现,四羧基铜酞菁敏化的无定形纳米TiO2复合催化剂显示了比四羧基铜酞菁敏化的P25更高的催化活性。同时,作者发现在MO降解过程中,由纳米TiO2导带电子与其表面吸附氧作用后生成的活性氧物种(O2.-,H2O2和.OH)是主要的活性物种,另外作者也发现酞菁染料正电荷自由基TcPc+也可以与MO发生反应,使其发生降解。 本文第三章中,作者用溶胶凝胶水热法制备了不同晶型结构的纳米TiO2,并用酞菁染料对其进行敏化,制备合成了不同晶型结构的染料敏化复合催化剂。作者以MO作为模型化合物对复合催化剂活性进行了测试。研究发现TcPc/TiO2复合催化剂可见光催化活性对纳米TiO2的晶型结构以及比表面积具有很大的依赖性,这主要是由于纳米TiO2的晶型结构影响纳米TiO2导带电子与TcPc+的复合,晶型结构较为完备的纳米TiO2中晶格缺陷较少,TiO2导带电子与TcPc+的复合几率也较小,因此显示了较高的催化活性。另外,TcPc/TiO2复合催化剂催化活性也与纳米TiO2比表面积有关,大的比表面积有利于复合催化剂活性的提高。 本文第四章中,分别选用MO和苯酚作为模型化合物对制备的纳米TiO2光催化剂紫外光催化活性进行了研究。研究发现MO的降解可以通过紫外光和可见光两种过程进行,而对于苯酚的降解来况,由于其不能够吸收高压汞灯所发出的可见光,在其降解过程中也不存在可见光敏化引起的降解过程。因此,对于两个性质的模型化合物降解得出了不同的结果。
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