【摘 要】
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有机污染物广泛存在于水生生态系统,对人类的健康构成严重威胁。因此,对废水中有机污染物进行处理至关重要。传统的Fenton工艺是处理废水中有机污染物的有效方法。用于Fenton工艺的Fe Ox催化剂存在铁离子容易流失,形成铁淤泥难以回收等问题,导致现有Fenton技术催化效率低,难以满足实际的需求。铁基金属有机骨架（Fe-MOFs）不仅具有良好的孔隙率和吸附性能,能够有效吸附和富集低浓度的污染物,也
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有机污染物广泛存在于水生生态系统,对人类的健康构成严重威胁。因此,对废水中有机污染物进行处理至关重要。传统的Fenton工艺是处理废水中有机污染物的有效方法。用于Fenton工艺的Fe Ox催化剂存在铁离子容易流失,形成铁淤泥难以回收等问题,导致现有Fenton技术催化效率低,难以满足实际的需求。铁基金属有机骨架（Fe-MOFs）不仅具有良好的孔隙率和吸附性能,能够有效吸附和富集低浓度的污染物,也可以通过改性进一步提高其催化性能和稳定性。本论文主要分为三个部分:（1）成功制备了五种不同类型的Fe-MOFs,考察了其Fenton活性差异;（2）通过掺杂金属铜对Fe-MOFs进行改性,进一步提高其Fenton催化效果和稳定性;（3）制备了絮凝剂-Fe-MOFs复合催化剂,该催化剂可用于处理低浓度废水。（1）以Fe Cl3?6H2O为金属离子源,分别以富马酸、对苯二甲酸和均苯三甲酸为有机配体,通过改变有机配体和Fe Cl3?6H2O的配比,采取水热法制备了五种Fe-MOFs。通过XRD、FT-IR、SEM等表征证明催化剂制备成功,并通过以苯酚为模型污染物考察了这五种催化剂的活性,在相同反应条件下,苯酚降解效果顺序如下:MIL-101-Fe＞MIL-53-Fe＞MIL-88A-Fe＞MIL-88B-Fe＞MIL-100-Fe。（2）通过真空-还原方法掺杂金属铜对Fe-MOFs进行改性,通过XRD和TEM证明铜以CuI的形式有效插入了Fe-MOFs空腔内部。EIS、XPS、催化剂性能以及DFT计算结果都证明铜的加入加快了MIL-88B在降解苯酚过程中的FeIII/FeII转化,抑制了Fe离子的流失,也提高了H2O2的利用率。苯酚降解实验表明0.4Cu@MIL-88B样品降解苯酚效果最好,最优反应条件为:室温,酸性条件下,催化剂15 mg,H2O2 100μL,5 min内就对苯酚达到了99%的降解率。若达到相同的苯酚降解率,复合材料的H2O2的使用量,仅为纯Fe-MOFs的30%,大大减少了H2O2的用量。（3）絮凝剂能够吸附和富集有机污染物,便于处理污染物浓度低的废水。通过原位复合的方法,制备了絮凝剂包裹的Fe-MOFs复合材料。类似盔甲的笼状结构的絮凝剂能够保护内核Fe-MOFs,大大提高了该复合催化剂在酸性溶液中的稳定性。苯酚降解表明,Fe-MOFs与羧甲基纤维素（CMC）絮凝剂的质量比为1:0.3时降解效果最优。循环反应多次,该催化剂仍然保持着良好的催化活性和稳定性。
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