普鲁士蓝类分子磁体的磁性及穆斯堡尔谱学研究

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普鲁士蓝类分子磁体是指分子式为CnAp[B(CN)6]q的一类化合物,其中A、B是顺磁金属离子,C为碱金属离子。由于氰根配体能有效传递顺磁中心之间的磁相互作用,因此普鲁士蓝类配合物表现出高的转变温度、大的矫顽力,其研究成为分子磁体研究领域的热点之一。本文采用溶液共沉淀法合成了纳米量级的氰根桥联的Ni-Fe、Co-Fe的普鲁士蓝类分子磁体,磁测量结果表明它们是居里温度分别为22.8 K、10.3 K的铁磁体。结合穆斯堡尔谱分析了磁耦合机理,Ni-Fe普鲁士蓝类化合物中Ni-Fe铁磁耦合符合Kahn的非正交磁轨道模型理论,21 K时穆斯堡尔谱出现磁弛豫;而在Co-Fe普鲁士蓝类配合物中,穆斯堡尔谱表明低温下的氰根跳转导致了Co-Fe铁磁耦合类型。除此之外,我们还研究了三核普鲁士蓝类化合物的磁学性质,穆斯堡尔谱表明K0.081(Ni0.12Co0.88)1.4595[Fe(CN)6]·1.2H2O和K0.04(Ni0.52Co0.48)1.48[Fe (CN)6]·0.96H2O在低温下存在氰根发生跳转,化合物中均出现两种自旋态的FeⅢ,而在K0.055(Ni0.9Co0.1)1.4725[Fe(CN)6]·0.79H2O却未观察到此现象。当温度在15 K附近,K0.081(Ni0.12Co0.88)1.4595 [Fe(CN)6]·1.2H2O中FeIII(LS, S=5/2)占90.9%,FeIII (HS,S=5/2)占9.1%,CoⅡ都呈低自旋组态(S=1/2), NiⅡ只有一种组态(S=1)。而对于样品K0.04(Ni0.52Co0.48)1.48 [Fe(CN)6]·0.96H2O,其FeIII(LS, S=5/2)占96.4%,FeIII (HS,S=5/2)占3.6%,CoⅡ(LS, S=1/2)占100%,NiⅡ(S=1/2)占100%。我们推断CoⅡ和Fe(CN)63-配位在低温下导致了氰根跳转。磁分析表明这三个化合物是磁转变温度分别为11.8 K、15.64 K、22.22 K的分子铁磁体,且磁性参数可以通过改变合金的组成来控制。最后本文采用了反胶束方法制备了氰根桥联Co-Fe的普鲁士蓝类化合物的立方性纳米粒子,金属元素比(K/Co/Fe)表明这类化合物可能存在光磁转换。电子衍射花样表明这是一种单晶结构,初步分析了单晶生长机理。
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