【摘 要】
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大规模储能技术迫切需求高安全性、高能量密度、低成本电化学储能装置。基于丰产钠元素的钠离子电池（NIBs）和钠金属电池（NMBs）是两类重要的二次电池。现用于锂离子电池（LIBs）以及NIBs液态有机溶剂电解质存在的易燃易爆安全隐患,推动了固态电解质的研发。Beta-Al2O3是一种氧化物固态电解质,具有机械强度高、Na+电导率高、（电）化学稳定性强、电化学工作电压窗口宽。然而,室温下Beta-Al
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大规模储能技术迫切需求高安全性、高能量密度、低成本电化学储能装置。基于丰产钠元素的钠离子电池（NIBs）和钠金属电池（NMBs）是两类重要的二次电池。现用于锂离子电池（LIBs）以及NIBs液态有机溶剂电解质存在的易燃易爆安全隐患,推动了固态电解质的研发。Beta-Al2O3是一种氧化物固态电解质,具有机械强度高、Na+电导率高、（电）化学稳定性强、电化学工作电压窗口宽。然而,室温下Beta-Al2O3固体电解质与钠金属之间的高界面阻抗以及钠枝晶生长,是阻碍Beta-Al2O3固体电解质发展的瓶颈。本论文集中于Beta-Al2O3/Na界面问题,提出了三种改性策略,以实现界面性能调控及电化学性能优化。具体内容研究如下:（1）凝胶聚合物中间层改性Beta-Al2O3/Na界面。采用具有弹性多孔的凝胶聚合物膜作为Beta-Al2O3固体电解质和钠金属电极的中间层。利用凝胶聚合物膜对固态电解质的吸附和覆盖能力,改善钠离子传输能力,降低界面阻抗,使临界电流密度升高至0.85 m A cm-2,进而抑制钠枝晶生长。将改性后紧密接触的Beta-Al2O3/Na界面应用于室温全固态钠金属电池,全电池可稳定循环500圈且容量保持率为88.9%。（2）超声焊接法构筑Beta-Al2O3/Na紧密结合界面。利用室温超声振动为钠金属电极与Beta-Al2O3固体电解质提供钠原子滑移的塑性变形、延展覆盖和破坏氧化膜的能量,在一分钟内成功构筑均匀且连续的Beta-Al2O3/Na-UW界面,驱动Beta-Al2O3固态钠电池在室温下稳定运行。由于Beta-Al2O3固态电解质与钠负极为物理接触,改性的Beta-Al2O3/Na-UW界面阻抗降为73?cm~2。通过室温超声焊接组装的Na3V2（PO4）3??Beta-Al2O3??Na-UW固态钠金属电池能够在室温下稳定循环200圈,容量保持率为87.7%。（3）SnS2修饰层原位衍生混合导电层改性Beta-Al2O3/Na界面。利用Na与SnS2原位化学反应生成的Na-Sn合金及Na2S在Beta-Al2O3/Na界面构筑混合导电层,提高Beta-Al2O3固体电解质/Na界面的稳定性。改性后Na??SnS2-Beta-Al2O3-SnS2??Na对称电池的界面电阻降至96Ωcm~2;对称电池室温临界电流密度增至1 m A cm-2,在电流密度为0.2 m A cm-2时稳定循环2100 h且过电位小于60 m V。将改性后紧密接触的Beta-Al2O3-SnS2/Na界面应用于室温全固态钠金属电池能够稳定循环200圈,容量保持率为95.8%。
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