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太赫兹电磁波(频率为0.1-10THz)是波长介于毫米波和红外光之间相当宽范围的电磁辐射区域。与其相邻频段的光学和微波技术相比,太赫兹技术还处于探索阶段。当前限制太赫兹电磁辐射技术发展的一个很重要因素是缺乏一种有效的太赫兹辐射源。本文基于光学方法从入射激光光场与晶体中大量原子相互作用的角度,研究了太赫兹电磁波产生的物理机制。通过其内在机制分析,为下一步设计基于LiNbO3和GaP晶体的太赫兹辐射源,优化太赫兹电磁辐射性能作出理论基础工作。本文首先简要介绍了太赫兹电磁波的特性、太赫兹的产生、探测技术及其广泛应用。其次,提出了非线性晶体辐射太赫兹电磁波的物理机制:入射激光与非线性晶体的横向晶格振动模的相互耦合作用形成了一种新的元激发,即极化激元,并伴随有极化激元的拉曼散射。在这个过程中,极化激元辐射太赫兹频段的电磁波。非线性晶体的极化激元色散特性是其辐射太赫兹电磁波的物理基础,决定了可以通过参变过程,参变振荡过程或拉曼散射过程辐射太赫兹电磁波,同时决定了该种晶体辐射太赫兹电磁波的频率范围。一种晶体的极化激元色散特性主要反映在其色散特性曲线上。论文利用密度泛函理论对LiNbO3和GaP两种晶体的拉曼光谱及色散曲线作了分析,并在此基础上从理论上预测了LiNbO3和GaP能够辐射THz电磁波。对LiNbO3晶体极化激元色散曲线分析表明,LiNbO3晶体在0°-5°散射角范围内,能够辐射出频率范围在0-7.5 THz (0 cm-1-250 cm-1)的电磁波,该频段在太赫兹频段内。分析还表明,GaP晶体在散射角为0°-10°范围内,能够辐射出频率范围在0-8.6THz (0 cm-1-288 cm-1)的电磁波,该频段在太赫兹频段内。本论文还结合相关实验从晶格结构的角度,研究了掺杂引入的缺陷结构对晶体光谱的影响,其中包括拉曼光谱和THz光谱的。分析表明对于LiNbO3晶体,掺入MgO和ZnO后,LiNbO3晶体的拉曼光谱谱线宽度发生变化,会出现局域模,掺入合适的元素,会提高晶体的抗光折变性能和拉曼增益。此外,实验分析还表明,掺入Mg元素后,LiNbO3辐射太赫兹电磁波受到影响,主要表现在:THz输出更稳定;THz输出能量比纯LiNbO3的提高1.5倍;掺入MgO后,THz参量振荡器的振荡阈值降低约21%。