台风降水氮沉降特征及其同位素源解析

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氮是生态系统循环的重要组成元素,其循环过程与气候变化密切相关。在过去的两个世纪,特别是在过去的50年里,人类活动导致NH3和NOx(主要为NO+NO2)排放量迅速增加,大气中氮浓度升高显著,从而导致全球范围内大气氮沉降大幅增加。研究结果显示,湿沉降是氮沉降的重要方式,不仅与大气中氮污染物相关,还受到降雨量、降水类型和气象因素的影响。而台风作为一种特殊的天气系统,其带来的降水突发性强、强度大、影响范围广,其形成过程和气象条件与其他类型降水显著不同。目前关于台风降水氮沉降的研究比较少,且研究的都是单个台风,采样的分辨率不高,难以详细地反映台风降水过程中氮沉降的变化特征及其影响因素,因此需要进一步研究。我国东南沿海地区是受台风影响最为显著的区域,本研究通过在福州市对2015-2018年期间登陆福建省的7个台风(1513号超强台风“苏迪罗”、1521号超强台风“杜鹃”、1614号超强台风“莫兰蒂”、1617号超强台风“鲇鱼”、1709号台风“纳沙”、1710号热带风暴“海棠”和1808号超强台风“玛利亚”)降水进行高分辨率连续采样,结合2016年1月-12月单日降水的采集,共收集287个降水样品。测定样品中不同形态氮的浓度及硝酸盐氮氧同位素值,通过分析研究获得结论如下:(1)福州2016年降水中TDN浓度平均值为1.08 mg·L-1,NO3--N浓度平均值为0.38mg·L-1,年氮湿沉降量为21.57 kg·hm-2。TDN浓度季节变化为:春季>秋季>夏季>冬季,沉降量季节变化为:夏季>春季>秋季>冬季。福州2015-2018年7次台风降水中TDN浓度平均值为0.59 mg·L-1,NO3--N浓度范围为00.95mg·L-1。不同台风氮湿沉降量差异大,其中台风“玛利亚”最低,“鲇鱼”最高,氮湿沉降量受降水量影响,降水量越大,氮湿沉降量越大。总体来看,台风降水氮浓度随着台风降水过程呈现高—低—高“U”型变化特征。(2)福州2016年降水硝酸盐氮氧同位素值的范围分别为-9.28‰+2.99‰(平均值:-3.51‰)和39.73‰83.50‰(平均值:66.94‰)。其中δ15N-NO3-值呈现春夏季偏正,秋冬季偏负的特征(暖季略高于冷季),δ18O-NO3-值呈明显的冬春季高,夏秋季低的特征(冷季显著高于暖季)。福州2015-2018年7次台风降水硝酸盐氮氧同位素的范围分别为-14.89‰+4.19‰(平均值:-3.80‰)和15.1‰68.29‰(平均值:44.97‰)。单个台风降水期间,δ15N-NO3-和δ18O-NO3-存在明显的变化特征,其中台风“鲇鱼”的变化范围最大。不同台风降水过程中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的变化特征存在差异。(3)基于硝酸盐氮同位素特征分析,推断福州降水硝酸盐的来源主要包括燃煤释放、机动车尾气排放、农业土壤释放和大气雷电固氮。其中闪电过程和氮同位素分馏机制是影响δ15N-NO3-值季节变化的主要因素。台风降水δ15N-NO3-范围比福州全年降水范围更大,δ15N-NO3-平均值低于年平均值,这可能是台风的气象因素导致远源的燃煤信号较弱,局地的汽车尾气和土壤释放信号较强。(4)基于硝酸盐氧同位素特征分析,推断福州夏季(暖季)降水硝酸盐主要由OH自由基氧化形成,冬季(冷季)N2O5是控制硝酸盐形成的主要途径。台风降水δ18O-NO3-值低于福州夏季降水,是因为台风期间,氧原子在O3和NO之间转化更迅速,光解产物和OH自由基反应生成HNO3,导致δ18O值更低。
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