有机-无机卤化物钙钛矿是近年来光电领域备受关注的材料之一,由于其独特的光电特性,目前钙钛矿太阳电池的认证光电转化效率(Power Conversion Efficiency,PCE)已经达到25.2%,展现出巨大的应用前景。然而,钙钛矿器件具有差的稳定性,远远不能满足实际应用的需求,这是阻碍未来钙钛矿太阳电池进一步发展的关键因素之一。作为器件的核心组成部分,钙钛矿吸光层材料在湿度、氧气、热和光照条件下的不稳定性成为导致钙钛矿太阳电池不稳定的主要原因。因此,新型钙钛矿材料的研发,并且通过结构的设计提升器件的效率和稳定性是很有必要的。湿度稳定的二维(Two-Dimensional,2D)和混合维(Mixed-Dimensional,MD)钙钛矿材料的出现为钙钛矿太阳电池的商业化带来了曙光,但其低的PCE是目前亟需解决的问题。针对以上的研究背景,本文主要关注于高性能MD钙钛矿材料的结构设计,卤化铵盐对MD钙钛矿材料性能影响的研究以及高效稳定的2D-3D钙钛矿太阳电池的制备三个方面,针对如何提升2D及MD钙钛矿太阳电池的PCE和探究卤化铵盐对2D及MD钙钛矿材料性能的影响开展一系列研究工作:(1)铯(Cs)阳离子掺杂基于苯甲胺的MD钙钛矿设计。通过A位无机阳离子Cs的掺杂来提升苯甲胺(Benzylammonium,BE)MD钙钛矿材料的光伏性能和稳定性,研究BE含量对薄膜的结晶性、表面形貌、光学性能及内部传输、复合动力学的影响,最终调节Cs和BE的含量设计得到最优组分的MD钙钛矿器件,PCE达到19.24%,同时基于BE/FA/Cs的MD钙钛矿器件的湿度和热稳定性较MAPb13钙钛矿器件均得到了极大的改善。(2)Cs掺杂及溴(Br)组分含量调控设计高效稳定基于乙醇胺(2-hydroxyethylamine,HEA)的MD钙钛矿材料。将HEA作为合适的铵盐阳离子引入基于纯FA的3D钙钛矿中,在Cs掺杂之后,进一步调节X位Br阴离子的引入,提升薄膜结晶性和表面形貌,并研究Br组分含量和HEA的比例对薄膜光学性能和缺陷密度的影响,最终设计得到基于HEA的高性能MD钙钛矿材料,器件的PCE提升到19.84%。此外,未封装器件在85℃老化条件下展现出卓越的热稳定性,耐湿性也明显增强。(3)基于卤化乙胺的MD钙钛矿材料的设计。在前期的研究基础上,为进一步提升MD钙钛矿器件的光伏性能,研究了有机铵盐的化学性质对MD钙钛矿性能影响。研究发现有机铵盐中卤素官能团的引入,可以提升的钙钛矿的结晶性,抑制内部载流子复合,提高光伏性能,电池效率达到20.08%,同时由于卤素官能团增加了薄膜的疏水性能,电池展现出优异的湿度稳定性。(4)MD钙钛矿材料中卤化铵盐的钝化作用研究。进一步,为验证基于卤化铵盐的2D钙钛矿的钝化作用,将卤化苯甲铵作为第二间隔阳离子引入到准2D钙钛矿中,设计了高性能基于HEA的准2D钙钛矿。研究表明卤化苯甲铵可以有效钝化HEA准2D钙钛矿内部缺陷,抑制复合,最终电池效率从15.19%提升到18.75%,为后续卤化低维钙钛矿材料的应用奠定基础。(5)卤化低维钙钛矿材料的界面修饰设计高效稳定的钙钛矿太阳电池。基于前期实验证明了卤化低维钙钛矿的钝化效果,我们又设计了基于苯甲胺基的卤化低维钙钛矿修饰层,结果显示卤化低维钙钛矿修饰层可以有效抑制钙钛矿和空穴传输层的界面复合,促进空穴的提取,最终获得的MD结构的钙钛矿太阳电池效率可以达到21.13%。并且,由于低维钙钛矿层优异的疏水性能和抑制界面的离子迁移的作用,最终电池湿度稳定性和热稳定性得到了显著的提升。以上研究工作不仅通过钙钛矿材料的结构设计提升了 MD钙钛矿的光伏性能,而且明确了卤化铵盐对2D钙钛矿材料的性能和稳定性的影响,最终设计得到PCE超过21%且稳定性显著提升的2D-3D钙钛矿太阳电池,为开发更高效和稳定的2D及MD钙钛矿材料提供了可能性,进一步推进了2D及MD钙钛矿材料在光电领域的应用和发展。