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石墨烯气凝胶(GA)是由石墨烯片层通过π-π相互作用结合起来形成的三维网络结构,GA既有石墨烯自身的优异性能(导电、导热、大比表面积),又有气凝胶的固有优势(多孔、质轻)。然而,现阶段制备GA的方法主要有冰模板法和空气模板法,所得GA孔径较大、密度大,大大限制GA的应用;另一种常见方法是将石墨烯或氧化石墨烯附着在商业化的多孔材料骨架上,以牺牲性材料(聚氨酯泡沫或泡沫镍等)为模板形成GA,这种制备工艺存在过程复杂、成本较高、资源浪费等一系列问题。本文主要针对石墨烯组装成多孔结构的可控性问题,分别运用了空气泡为模板制备各向同性泡孔结构的GA、聚乙烯醇(PVA)凝胶与致孔剂聚乙二醇制备的多孔性GA,研究了发泡行为、聚乙烯醇凝胶、致孔剂对气凝胶结构与性能的影响,实现了对GA孔结构及尺寸、亲水性、密度的调控,不仅提高了GA在光热转换、水处理等领域的性能表现,也大大降低了高性能GA的制备成本。具体工作如下:首先,我们研究发现聚乙烯醇的加入既能实现发泡又能实现功能化,结合常压干燥制备了具有亲水性的聚乙烯醇/石墨烯杂化气凝胶(PGA)。制备的PGA具有多孔性结构,其孔径分布在50-300μm,并且结构稳定性较高。由于亲水性高分子聚乙烯醇(PVA)的加入,该杂化气凝胶兼具亲水性和多孔性结构。通过改变PVA在氧化石墨烯(GO)中的质量百分比,可以调控气凝胶的亲水性和孔隙率。这些特性赋予了该气凝胶太阳光吸收效率和更高的水润湿性,使其可以应用在太阳光光热转换与海水淡化领域。在1 kW m-2的光照强度下,海水光热转换效率能达到62%,水蒸发速率达到0.9 kg m-2 h-1。即使在10 wt%的油水乳液处理中,光热转化效率也能达到48.2%,水蒸发速率达到0.7 kg m-2 h-1。进一步运用氧化石墨烯可均匀分散在PVA水溶液的原理,并在GO/PVA水溶液中加入致孔剂聚乙二醇(PEG),经还原、溶剂置换、冷冻干燥形成了具有均匀、致密的多孔结构(10-40μm)的杂化气凝胶,PEG的加入实现了对PVA杂化气凝胶孔径的调控。通过冻-融循环制备的纯PVA水凝胶具有良好的机械性能,拉伸强度达到1.19 MPa,断裂伸长率达到290.4%,而杂化后水凝胶断裂伸长率也可以达到224.2%,保持了良好的机械性能。该石墨烯基气凝胶有望应用在光热转换、生物传感、生物医学材料等领域。