ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂的合成与磁性回收的研究

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由于工业化的发展带来的环境污染,严重危害到人类的健康安全,从而引起人类对环境治理的重视。光催化技术可以有效治理水污染,相比于传统的吸附、过滤、沉降等物理方法,其操作简便且成本低。当前,光催化主要以半导体材料为基础展开研究。氧化锌是一种新型宽带隙II-VI族半导体应材料,室温下禁带宽度约为3.2 eV,具有高的激子结合能(60 meV)、高反活性、对环境友好且成本低等优点使其成为有前景的光催化材料,但是由于其带隙的限制只能吸收少量的紫外光,而且由于其颗粒较小,很难将其从液体中快速分离出来。而铁酸锌(ZnFe2O4)其带隙较窄(1.9 eV),可吸收可见光且带有磁性。通过构建ZnO/ZnFe2O4异质结,以拓宽ZnO对可见光的吸收,提高光催化活性;另外利用磁性ZnFe2O4作为载体,帮助催化剂回收。两者结合正好拟补对方的缺点,发挥双方的优势,以此为背景,本论文拟研发高性能的ZnO和ZnO/ZnFe2O4光催化材料用于有机污染物的催化降解。主要从以下几个方面进行研究。第一,通过调控Zn2+浓度及优选锌源,采用均相沉淀法制备不同特征的纳米ZnO光催化剂。通过调控前驱液中Zn2+浓度,研究了不同Zn2+浓度下制备相出的ZnO形貌和光催化性能的差异,结果表明Zn2+浓度为0.3 mol/L制备的ZnO具有优异的光催化活性。然后以Zn2+浓度等于0.3 mol/L为前提条件,研究不同类型锌盐(硝酸锌、硫酸锌、乙酸锌和氯化锌)对ZnO光催化剂形貌和光催化性能的影响,实验证明硝酸锌是最理想的锌源。通过研究不同Zn2+浓度和锌源对ZnO的影响,实验结果表明Zn2+浓度为0.3 mol/L,以硝酸锌盐为锌源制备出的ZnO具有优异的紫外光光催化性能和循环稳定性。第二,通过共沉淀法结合热处理工艺制备了ZnO/ZnFe2O4催化剂。在共沉淀法的基础上,成功制备了在不同温度下煅烧的ZnO/ZnFe2O4纳米复合材料,在紫外光照射下具有良好的光催化活性。研究了ZnO/ZnFe2O4颗粒在紫外光照射下甲基橙(MO)降解反应中的光催化性能。结果表明,在500℃煅烧的ZnO/ZnFe2O4催化剂表现出最高的降解效率。该结果可归因于结晶度和比表面积的综合作用。第三,采用简便的溶剂热法合成单纯的ZnO、ZnFe2O4以及ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂,通过调控Zn2+/Fe3+摩尔比获得不同物相含量和形貌特征的ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂,以亚甲基蓝作为目标污染物,在500 W氙灯照射下考察光催化剂对亚甲基蓝溶液的降解性能,结果表明:ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂有一定的可见光催化降解活性,其中Zn2+/Fe3+摩尔比为5:2时,获得的ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂降解活性优于单纯的ZnO和ZnFe2O4,210 min后亚甲蓝的降解率可达到36%。同时,利用磁强计和施加外磁场的方式,研究ZnO/ZnFe2O4复合光催化剂的磁滞回线和分离回收性能,可知Zn2+/Fe3+摩尔比为5:2时饱和磁化强度为27.6 emu·g-1,具有很强的铁磁性,在外磁场作用下可以快速从悬浮溶液中分离出来。
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