高性能聚丙烯基锂离子电池隔膜的设计、制备与结构调控

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商品化隔膜主要为聚烯烃微孔膜材料(如聚乙烯微孔膜和聚丙烯微孔膜)。由于其价格低廉、化学稳定性好等优点,得到了广泛的应用。但由于分子主链缺乏极性基团,且高度结晶,对电解液亲和性不好,使得该类隔膜材料离子电导率低,保液能力差,电解液易泄漏。本课题首先对膜材料进行改性,然后研究共聚物链结构参数对隔膜形貌、孔结构、聚集态结构、热性能等的影响以及这些变化与电化学性能之间的关系,期望制备出离子电导率高、保液能力好的高性能锂离子电池隔膜。以氯化聚丙烯(CPP)为大分子引发剂,以NMP为溶剂,“氯化亚铁(FeCl2)/三苯基磷(PPh3)”为催化体系,在添加Lewis酸的条件下,80℃陈化一段时间后,并在此温度下聚合。测试结果表明此反应具有“活性/可控”聚合的特征。动力学结果表明ln([M]0、[M])口聚合物分子量对反应时间曲线都基本呈直线关系,并且分子量分布也比较窄,说明此聚合反应具有“活性/可控”聚合的基本特征。对三氯化铝对聚合的作用进行了讨论,提出了在三氯化铝存在下CPP引发MMA进行ATRP的反应机理。在此基础上,进一步研究了不同反应条件对聚合反应的影响。以NMP为溶剂,水为凝固浴,采用浸没沉淀相转化法制膜。发现相同固含量下,随着接枝聚合物分子量的增加,铸膜液的黏度反而下降,膜孔结构呈现从网状孔到蜂窝孔再到指状孔的变化规律。并且随着MMA接枝率的增加,膜的力学性能有所降低。选取具有适当接枝率、强度相对较好的膜在电解液中活化制备成聚合物电解质并组装电池,分别对电池的离子电导率、电化学稳定窗口及循环性能等进行测试。结果表明,虽然接入MMA使得膜的孔隙率上升但是膜的漏液率下降,说明PMMA对电解液具有很好的束缚力。同时,所对应的聚合物电解质室温下离子电导率可达2.26×103S/cm,电化学稳定窗口4.5V。采用同样的聚合方法,以N-乙烯基吡咯烷酮为聚合单体,成功合成了与水亲和性好的CPP-g-PVP,改性后膜的纯水通量和截留率与原膜相比都显著提高。
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