肿瘤微环境响应性化药/基因共转运载体的构建及作用机制的研究

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目的:本文以新型功能化单壁碳纳米管(SWCNTs)为载体,负载抗肿瘤药阿霉素(DOX)和抗凋亡基因survivin siRNA,构建肿瘤微环境响应性化药与基因共转运的靶向纳米载体,并对功能化修饰的SWCNTs进行物理化学性质的表征,考察其体外药物释放、细胞毒性、细胞摄取、细胞内定位、蛋白表达、凋亡效果,并进一步评价其体内抗肿瘤效果,为化药/基因共转运靶向纳米载体的研究提供实验依据。方法:采用强酸对SWCNTs进行纯化氧化,得到氧化的SWCNTs(O-SWCNTs)。将两性离子型单体-甜菜碱(Betaines)共价修饰在聚乙烯亚胺(PEI)上形成PEI-Betaines(PB),随后聚合物单体PB酰胺共价结合在O-SWCNTs上,形成SWCNTs-PEI-Betaines(SPB),使其具有pH响应性溶酶体逃逸能力。DOX以π-π共轭的方式吸附在SPB表面,通过DSPE-PEG2000-Mal将靶向穿透肽BR2连接在DOX-SPB上,构建了化药靶向纳米载体DOX-SWCNTs-PEI-Betaines-BR2(DOX-SPBB)。将survivin siRNA静电吸附在功能化SWCNTs表面,即构建了化药/基因共转运靶向纳米载体DOX-SWCNTs-PEI-Betaines-BR2-siRNA(DOX-SPBB-siRNA)。利用傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、X-射线衍射光谱(XRD)、热重分析(TGA)、透射电镜(TEM)等手段对PB修饰的SWCNTs进行表征分析。采用WST-1试剂盒考察SPB的载体安全性及DOX-SPB细胞毒性。采用流式细胞仪、激光共聚焦显微镜和Western blot,分别考察功能化SWCNTs的细胞摄取、细胞内共定位、溶酶体逃逸、基因沉默和细胞凋亡。以A549荷瘤裸鼠为模型,采用小动物活体成像仪观察BR2修饰的功能化SWCNTs在裸鼠体内的靶向性和分布情况。考察负载survivin siRNA与DOX的功能化SWCNTs在荷瘤裸鼠体内的抗肿瘤效果。最后,通过H&E染色法考察功能化SWCNTs对组织器官的影响。结果:通过一系列合成及表征,DOX-SPBB-siRNA靶向纳米载体成功构建。在A549细胞中,BR2的靶向性明显高于RGD。载体的安全性实验结果显示,SPB对A549和293T细胞的毒性远远低于SP。DOX-SPBB的IC50=63.5μg/mL。在对siRNA的转染试验考察中,SPBB的转染效率明显高于SP和SPB;DOX-SPBB-siRNA的转染效率低于SPBB-siRNA约20%,而两种载体对DOX的摄取无显著性差异。负载siRNA的SPB溶酶体逃逸速度远远高于SP。DOX-SPBB-siRNA共定位实验表明,siRNA和DOX能有效地进入A549细胞的胞质及细胞核中发挥作用。另外,与Lipofectamine 2000相比,SPBB-siRNA能更好地下调survivin相关蛋白表达,促进细胞凋亡。荷瘤裸鼠体内药效实验表明,与SPBB-siRNA或DOX-SPBB比较,DOX-SPBB-siRNA能靶向于肿瘤组织,显著抑制A549肿瘤的生长,具有DOX与survivin siRNA协同作用。H&E结果表明,DOX-SPBB-siRNA对肿瘤的杀伤作用最强,且不会对各组器官造成损伤,安全性较好。结论:本文成功构建了新型DOX-SPBB-siRNA肿瘤靶向纳米载体,在体内外均具有良好的抗肿瘤活性,为新型化药/基因共转运纳米载体的研究提供理论依据。
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