膜分离技术作为碳捕集新兴技术,因高效、节能、便捷等优势而成为目前的研究热点。作为膜分离技术的核心,膜材料在近年来得到了长足的进步,其种类愈加多样化。而事实上,膜材料的发展正是基于研究者对于CO₂传递机制不断深入的认知。本文基于CO₂在湿态下发生水合反应生成碳酸氢根与质子的过程,以二维材料氧化石墨烯为膜主体材料,在层间构筑不同性质的传递通道,研究CO₂转化为离子后在膜内的传递特性,以揭示CO₂离子传递机制,并在此基础上实现膜结构调控与性能强化,进而为开发新兴膜材料提供借鉴。本文的主要研究内容与结论如下:（1）通过震荡、持续变压、热处理等措施调控制备过程,获得无缺陷层状膜。并向其中分别引入小分子两性离子甜菜碱及其它对比小分子,以此在膜内分别构筑阴阳离子通道及其它对比通道。由于小分子在膜内互不相同的分布形式,我们发现不同层状膜显示出不同的层间距、自由体积等特性。通过对比CO₂在不同温度、压力下,不同通道内的传递特性,具有阴阳离子通道的膜对CO₂显示出更高的分离性能,这是由于季铵根阳离子与羧酸根阴离子能够实现碳酸氢根和氢质子的同时高效转移。与纯GO层状膜相比,在常温下CO₂渗透速率达到935.2 GPU,CO₂/N2选择性达到10.55。90 oC下其CO₂渗透速率达到2365 GPU,CO₂/N2选择性达到73.43。在压力实验中我们也发现了与传统促进传递膜“载体饱和”不同的结果:CO₂渗透速率与CO₂/N2选择性下降幅度明显降低。（2）基于上一部分中对CO₂离子传递机制的研究,我们确定了两性离子在氧化石墨烯层状膜内构建了阴阳离子通道,进而在湿态下实现碳酸氢根和氢质子的同时高效传递。在此基础上,我们向含有阴阳离子通道的氧化石墨烯层状膜引入小分子促进传递载体哌嗪。它一方面作为反应选择机制载体,能够有效地加快CO₂渗透速率,另一方面可以促进CO₂水合反应,进而实现基于离子传递机制强化促进传递过程。与含有两性离子的膜相比,常温下共插层膜对CO₂渗透速率达到1221 GPU,CO₂/N2选择性达到16.21。90 oC下其CO₂渗透速率达到2843 GPU,CO₂/N2选择性达到146.9。