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炭膜由含碳高分子材料经高温炭化制得,主要通过分子筛分机理对混合物进行高效分离。相比于有机膜,炭膜具有高渗透分离性、优异的耐热、化学稳定性和机械强度等优点,在气体分离、液体分离、膜催化和生物质提纯等领域显示出广阔的应用前景,已成为当今社会的研究热点之一。但由于均质炭膜质脆、易碎,无法满足工业实际生产要求,严重阻碍了其工业化发展进程。为此,本文通过旋转涂膜法将炭膜复合在高机械性能的炭质支撑体表面,并开发催化分离炭膜,促进炭膜在膜催化反应领域的发展,为提高炭膜的应用价值和商业化发展奠定基础。本文以酚醛树脂为支撑体原料,考察280℃预热处理和掺杂铜基催化剂对支撑体孔结构与成膜效果的影响;以1,4-双(4-氨基-2-三氟甲基-苯氧基)苯-1,2,3,4-环丁烷四甲酸二酐基聚酰亚胺(6FAPB-CBDA)为炭膜分离层前驱体,并引入催化剂,通过旋涂法制备支撑炭膜。采用热重、红外光谱、X射线衍射、扫面电镜、X射线光电子能谱以及气体渗透技术分别分析了样品的热稳定性、表面官能团演变、微结构、微观形貌、表面元素价态及分离性能。考察了渗透温度、渗透压强和催化剂掺杂量对炭膜气体分离性能的影响。最后,将炭膜耦合到反应器内用于强化甲醇水蒸气重整制氢反应,并考察了反应温度、催化剂配方、下游吹扫、炭膜材料对甲醇转化率和氢气收率的影响。结果表明:(1)经650℃炭化后,发现280℃预处理的支撑体孔径分布更均匀,主要分布在0.35-0.42μm,孔隙率达38.13%;而在支撑体中引入催化剂降低了其机械性能,同时孔径增大,孔隙更发达。(2)通过旋转涂膜法在最佳旋涂4次条件下所制备的支撑炭膜,对H2、CO2、O2、N2的渗透性分别为138.82Barrer、28.25Barrer、20.91Barrer和2.63Barrer,对H2/N2、CO2/N2和O2/N2选择性分别为52.8、10.7和8.0。(3)当引入催化剂后,炭膜的气体渗透性和选择性均降低,且随掺杂量增加,气体渗透性呈现先降低后增大趋势。(4)甲醇水蒸气重整制氢反应的最佳反应温度为240℃,最佳铜基催化剂配方为碳酸钠过量20%;当将纯支撑炭膜、催化剂杂化炭膜和催化炭膜耦合到反应器用于甲醇水蒸气重整制氢反应时,催化炭膜效果最好,甲醇转化率为69.8%,氢气收率为49.1%,比固定床反应器的氢气收率提高了67.6%。