近年来,有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）因为其优异的性能和低成本生产的潜力而受到广泛的关注,进一步提高器件的效率和稳定性、发展大面积钙钛矿薄膜及器件制备工艺是未来钙钛矿太阳能电池研究的主要方向。一方面,器件的界面性质对PSCs的效率和稳定性具有重要作用,界面处的化学性质、缺陷状态、能级匹配和电荷分布都会影响整体器件的效率,同时在界面处发生的离子扩散和由此产生的化学反应会进一步影响器件的稳定性。因此,本论文首先通过发展新型界面钝化技术,以有效减少钙钛矿薄膜的表、界面缺陷及其引起的复合,避免界面电荷累积来提升器件的效率和稳定性。另一方面,本论文应用刮涂技术对大面积钙钛矿薄膜制备进行探索,通过引入混合溶剂体系改善液膜流动动力学,并对刮涂工艺条件进行优化,初步实现了大面积（≥100 cm~2）钙钛矿薄膜的制备。主要的研究内容包括:（1）发展双面热蒸镀KCl钝化技术,通过在Ni Ox空穴传输层/钙钛矿吸光层界面和钙钛矿吸光层/PCBM电子传输层界面同时引入KCl钝化层,实现了对反式平面钙钛矿太阳电池中表/界面复合的显著抑制。实验结果表明,双面KCl钝化可以改善钙钛矿型薄膜的形貌,降低界面缺陷密度,减少反向复合。器件的开路电压从标准样的1.02 V显著提高到双面KCl钝化后的1.09 V。此外,通过瞬态PL测试技术发现,双面KCl修饰后钙钛矿薄膜具有更长的荧光寿命,钙钛矿/传输层样品具有更快的荧光衰减速度,这表明修饰后的器件实现了更小的电荷复合和更高效的电荷提取。因此,这种可大面积实现的双面KCl钝化技术,同时提高了PSCs的效率和稳定性,器件效率从17.1%提升到19.2%,在最大功率点老化1000 h后,器件效率为其初始值的90%。（2）通过溶剂工程优化大面积钙钛矿薄膜的制备工艺,研究不同溶剂体系的液膜流动动力学及溶剂工程在薄膜涂覆、干燥过程中的作用机理;优化了刮涂工艺的各项参数,包括刮涂速度、刀头间隙等,总结了不同工艺条件对薄膜厚度、质量的影响规律。配合反溶剂浸泡工艺,我们制备出具有镜面效果且孔洞较少的钙钛矿薄膜,薄膜的粗糙度可控。在0.09 cm~2和56 cm~2的有效面积内,刮涂制备的钙钛矿太阳能电池及模组效率分别达到16.5%和12.5%。