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氧化铀纳米材料,与高燃耗结构有着密切联系。当核燃料达到较高燃耗（65 GWd/t U）时,原始较大的晶粒（10μm～20μm）,会细化和重结晶形成纳米级（200nm～300nm）晶粒,并产生亚微米级的封闭孔结构,这种同时具有纳米晶和封闭孔的结构称为高燃耗结构。研究表明,纳米晶可以提高抗辐照损伤和塑性,封闭孔有利于保留裂变气体。这种类似高燃耗结构的材料可能在未来应用于先进的核燃料系统中。获得高质量的微米纳米氧化铀材料是发展类高燃耗结构的新型核燃料的重大前提。已有的研究报导了 UO2（OH）2,UOHH,UO2,U3O8和UO2.34微米纳米材料的合成,部分工作实现了 UO2与U3O8的控制合成,其中还可能出现混合物,但是对于不同物相的出现和转变机制尚不清楚。实现氧化铀成分的精准调控,对于铀的氧化物体系的认识有着重要的意义。本论文着重对氧化铀微米纳米材料的控制合成及其机理进行了研究。通过水热合成法,完成了以下工作:合成了二氧化铀的球形纳米颗粒,实现尺寸的较大范围调控。尺寸能够在几纳米,几十纳米和几百纳米调控。在奥斯瓦尔德熟化阶段,利用柯肯达尔效应制备出了空心球结构。设计合成了二氧化铀纳米晶,晶粒尺寸在100nm～450nm。结晶性良好的UO2纳米晶在水中储存表现出了很好的抗氧化性能,在水中储存超过90天,没有观察到明显的氧化。通过提高结晶性来增强抗水腐蚀的机制是,在尺寸相当的情况下,通过提高结晶性来降低颗粒的比表面积和内部缺陷,减少氧吸附,减缓氧元素向晶粒内部的扩散和颗粒在水中的溶解剥离过程。打破了传统的LaMer定律,实现了原位二次成核。通过二次成核与生长实现了二氧化铀微米纳米晶的形貌控制。获得了包括荔枝状、球形、八面体、开裂八面体等多种形貌。揭示了丙酮的自催化机制,这种机制为原位的二次成核提供了驱动力。开发了新的氧化还原体系,在液相生长中同时实现了氧化铀的在成分和形貌控制。获得了包括UO3-H2O,U3O8,UO2和U4O9的微米纳米材料。其中U3O8和UO2的形貌还能调控。提出了多单体生长机制,可以帮助理解混合价态氧化物以及混合物的出现,也为获得高质量的纯净物提供了解决思路。更重要的是,自催化机制让复杂的多单体生长机制的调控变得简单。制备了系列超化学计量比UO2+x纳米材料,并对系列UO2+x纳米材料进行了全面的表征和分析。给出了样品形貌变化,晶格常数,氧铀比,拉曼信号,元素化学态,间隙氧原子位置和占有率的规律。有助于我们更加深入了理解超化学计量的UO2+x纳米材料。对铀钍混合氧化物纳米材料的合成进行了初步的探索研究。混合氧化物的结构符合立方结构,U、Th、O元素分布一致的纳米材料。对产物成分、尺寸、形貌的调控和实验机理需要进行进一步研究。综上所述,我们使用水热合成法,实现了氧化铀微米纳米材料的尺寸、形貌、成分的控制,提出了多单体生长机制,揭示了丙酮的自催化机制。本工作为发展类高燃耗结构核燃料芯块和更深刻地认识氧化铀系统奠定了基础。