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铁电材料是一类重要的功能材料,能够实现机械能与电能之间的转化,因此成为很多机电器件中的核心材料。（1-x）Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 （PZN-PT）铁电单晶因具有优异的机电性能而受到广泛关注。材料的宏观性质是由其微观结构所决定的,PZN-PT铁电单晶的宏观机电性能必然与其铁电畴结构密切相关。铁电畴结构的微小变化,可能引起晶体宏观机电性质的显著变化,因此不同课题组测得的PZN-PT单晶机电性质往往存在明显差异,这对此材料在实际应用中的稳定性带来很大影响。但目前国内外对PZN-PT单晶的宏观机电性能与其铁电畴结构之间关联性的研究还非常少见。此外,实际多畴PZN-PT铁电单晶中存在大量的畴壁,但在很多理论研究中都忽略了畴壁的存在,致使一些理论结果与实验规律相违背,这严重影响了机电器件的设计。针对以上问题,本论文采用理论与实验相结合的方法,主要研究了新型铁电单晶PZN-PT的铁电畴结构对材料宏观机电性能的影响,并讨论了畴壁性质及其对晶体宏观机电性能的影响。本文采用畴工程和高温极化技术对离准同型相界相对较远的PZN-6%PT单晶的铁电畴结构进行控制,优化了材料的宏观机电性能,研究了[001]c取向的PZN-6%PT单晶的铁电畴结构对材料宏观机电性能的影响。结果表明:在研究范围内,铁电畴尺寸越小,PZN-6%PT单晶的压电性能越优异。当畴的尺寸约为8μm时,PZN-6%PT单晶的纵向机电耦合系数达到0.95,纵向压电系数高达3425pC/N,比文献报道的PZN-6%PT压电系数提高42.7%。此外,具有优异压电性能的PZN-6%PT单晶中孪生畴呈层状排列,并存在大量的71°中性畴壁,而并非文献中通常假定的带电畴壁。在不同温度和电场下研究了准同型相界附近的PZN-9%PT单晶的宏观机电性能与其铁电畴结构之间的关系。结果表明:在室温下,保持一定的极化时间,通过调节极化电场,可以控制其铁电畴结构,优化材料的宏观机电性能。室温下,[001]c取向的PZN-9%PT单晶的最佳极化电场为1110V/mm,极化后晶体呈工程畴组态,其纵向机电耦合系数达到0.90,纵向压电系数达到1670pC/N。临界极化电场为1120V/mm。当极化电场高于临界值时,其压电性能退化;当极化电场为1200V/mm时,PZN-9%PT单晶呈单畴态,其纵向压电系数仅为工程畴组态下的50%。此项研究工作对掌握PZN-9%PT单晶特性,了解适合材料实际工作的环境,提高材料在实际应用中的可靠性具有重要意义。基于周期媒质理论,提出了压电型畴壁模型。畴壁作为孪生畴之间的过渡区域,其性质与临近孪生畴性质相关。压电型畴壁模型将畴壁的压电性质纳入到了孪生畴体系性质之中,解决了导电型畴壁模型与压电材料绝缘性之间的矛盾。使得理论计算结果能够合理的解释一些重要的实验现象。提出了畴壁性质权衡因子的概念,为描述畴壁本身的性质及畴壁与临近孪生畴之间的性质差异提供了有效方法。发现了研究铁电畴尺寸效应的有效方法,扩展了分层理论的应用范围。利用压电型畴壁模型及改进的分层理论方法研究了常规铁电单晶BaTiO3和新型铁电单晶PZN-6%PT的铁电畴尺寸效应和畴壁性质。结果表明:BaTiO3单晶中90°带电畴和PZN-6%PT单晶中71°中性畴壁对材料宏观性能具有重要的贡献,减小铁电畴尺寸和提高畴壁与铁电畴之间的体积比,可以有效改善材料的压电性能,这与实验规律是一致的。90°带电畴壁和71°中性畴壁都具有明显的压电性质,71°中性畴壁具有更强的各向异性。综上所述,本论文的研究结果为优化PZN-PT铁电单晶的宏观机电性能提供了理论依据和有效方法,为PZN-PT单晶在实际机电器件的应用提供了必要的实验支持。