【摘 要】
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随着经济的发展和人口的增加,淡水资源日益匮乏,对人类社会的发展构成了严重威胁。海水淡化技术作为一种操作简便、高效节能的脱盐技术,已经受到了人们广泛的关注,特别是随着反渗透膜和正渗透膜的发展,膜脱盐技术有了显著地提高。通过界面聚合法制备的聚酰胺薄层复合膜(TFC)由于性能优异、制备成本低,已成为目前反渗透和正渗透领域中应用最多的膜材料。尽管如此,TFC膜仍然面临着水通量与截盐率的“上限平衡”以及膜污
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随着经济的发展和人口的增加,淡水资源日益匮乏,对人类社会的发展构成了严重威胁。海水淡化技术作为一种操作简便、高效节能的脱盐技术,已经受到了人们广泛的关注,特别是随着反渗透膜和正渗透膜的发展,膜脱盐技术有了显著地提高。通过界面聚合法制备的聚酰胺薄层复合膜(TFC)由于性能优异、制备成本低,已成为目前反渗透和正渗透领域中应用最多的膜材料。尽管如此,TFC膜仍然面临着水通量与截盐率的“上限平衡”以及膜污染尤其是微生物污染的严重问题。因此,寻找新型膜材料和制膜方法是解决这些局限的有效策略。本文以优化复合膜结构和聚酰胺层的性质入手,充分利用氧化石墨烯基纳米复合材料优异的亲水分散性、强杀菌性及耐污性的特点,分别制备出具有高性能的新型反渗透薄膜和三明治型正渗透薄膜。主要研究结果如下:首先,利用氧化石墨烯量子点(GOQD)超小的纳米尺寸和独特的零维结构,将其与杀菌材料磷酸银(AP)结合,制备出一种新型的GOQD/AP多功能纳米复合材料。通过界面聚合法将GOQD/AP负载到TFC膜的聚酰胺层中,制得含有不同浓度GOQD/AP的反渗透薄层纳米复合膜(TFN)。以2000 mg/L NaCl为进料液,在16bar压力下研究了 GOQD/AP负载量对复合膜分离性能的影响。结果表明加入50 mg/L的GOQD/AP可以在一定程度上突破膜的“上限平衡”,TFN-GOQD/AP50膜的水通量为39.6L·m2·h-1(LMH),是不含材料TFC膜的1.5倍,同时截盐率(98.4%)仍然保持在略高于TFC膜(98.3%)的水平。用革兰氏阴性大肠杆菌对TFN-GOQD/AP50膜进行了抗菌评估,复合膜表现出99.9%的杀菌效果。除此之外,通过30d的动态浸泡研究,TFN-GOQD/AP50膜表现出缓慢的Ag+释放速率和低的总释放含量。最重要的是,GOQD/AP的加入还增强了复合膜对牛血清蛋白(BSA)和腐殖酸(HA)的污染抗性,在连续21 h的污染实验中,TFN-GOQD/AP50膜获得了低的总污染率和高的污染恢复率。其次,以GOQD为载体,采用另一种普遍使用且高效的杀菌材料银(Ag),将两者结合制备得到GOQD/Ag纳米复合材料。然后利用碳纳米管(CNT)独特的管状结构和大的长径比,将其沉积到大孔基底膜表面形成中间层,经过界面聚合反应在该层表面形成含GOQD/Ag的聚酰胺活性层,通过改变材料浓度,得到了掺杂不同含量GOQD/Ag的三层正渗透纳米复合膜(t-TFN)。以去离子水为进料液,以1 mol/LNaCl为汲取液,在活性层朝向汲取液(AL-DS)模式下,最优化t-TFN-GOQD/Ag0.1膜的水通量达到65.8 LMH,相比于不含CNT中间层的原始正渗透复合膜(p-TFC)提高了 7.9倍,反向盐通量低于1.5 g.m-2.h-1(gMH),说明了 CNT中间层和GOQD/Ag能够有效缓解内浓差极化现象,提高膜选择渗透性。同时以革兰氏阴性大肠杆菌和革兰氏阳性金黄葡萄球菌作为典型的菌种与t-TFN-GOQD/Ag0.1膜接触培养2 h后,复合膜表现出了 99.8%的抗大肠杆菌和97.3%的抗金黄葡萄球菌污染能力。此外,还对聚酰胺层中Ag+的长期释放行为以及膜对HA和BSA的污染抗性进行了考察,结果表明GOQD与Ag的有效结合使得复合膜具有持久的杀菌潜力和增强的抗有机污染性能。综上所述,本研究从调控活性层结构和性质入手,以优化膜性能为目标,通过添加氧化石墨烯基多功能纳米复合材料,分别设计出具有高选择渗透性、强杀菌性及耐污性的反渗透复合膜和三层正渗透复合膜。这两种聚酰胺薄膜均克服了传统复合膜的缺陷,为先进纳米复合膜的开发提供了一种新的方法。
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