可注射改性羧甲基纤维素水凝胶的制备及性能研究

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可注射水凝胶具有原位可注射、操作方便、微创等优异性能,已成为一类新型高分子材料被广泛研究和应用。但部分水凝胶仍存在一些亟待解决的问题,如水凝胶浓度较高不利于实际操作,凝胶时间过短容易堵塞针头而过长容易使药物分子或活性因子漏载,力学强度过低容易变形等。基于上述问题,制备了基于改性羧甲基纤维素的可注射环境响应水凝胶,并对水凝胶进行了结构表征和性能研究。1.以羧甲基纤维素为原料制备了氧化羧甲基纤维素(oxi-CMC),并将氧化羧甲基纤维素与3,3’-二硫代双(丙酰肼)(DTP)在生理条件下通过希夫碱反应交联制备了一系列oxi-CMC/DTP水凝胶,采用红外光谱(FT-IR)进行了结构表征,对不同浓度的oxi-CMC及DTP形成的水凝胶的凝胶时间、力学性能、微观形貌、溶胀行为及降解动力学等进行了研究。在酸性或还原条件下,研究水凝胶的溶胀、降解性能,并以牛血清蛋白(BSA)为模型药物,研究水凝胶的药物释放行为。研究结果表明,oxi-CMC/DTP水凝胶具有pH和还原双重响应,其中,oxi-CMC6/DTP6水凝胶具有适宜的凝胶时间和力学强度可被原位注射形成水凝胶;在生理条件下,水凝胶具有良好的稳定性和明显的药物缓释能力,oxi-CMC6/DTP6水凝胶2周内降解约60%,药物蛋白5天内持续缓慢释放约78%;在酸性或还原条件下,水凝胶的降解速率和药物释放速率加快,oxi-CMC6/DTP6水凝胶5天内被完全降解,药物蛋白2天内被完全释放。2.用巯基修饰羧甲基纤维素钠,并通过氧化交联制备了巯基改性羧甲基纤维素(CMC-SH)可注射性水凝胶。采用红外光谱(FT-IR)和核磁共振光谱(1H NMR)对CMC-SH及水凝胶结构进行表征,考察了不同浓度的CMC-SH水凝胶的凝胶时间、力学性能、微观形貌、溶胀行为、降解动力学及药物释放行为。研究结果表明,采用空气氧化制备水凝胶,其凝胶时间约为2 h,通过H2O2催化氧化制备的水凝胶具有原位注射性能;水凝胶具有氧化-还原响应性、较高的平衡溶胀率和缓慢的降解速率。随着CMC-SH质量分数的增加,水凝胶交联密度逐渐增加,形成更致密的网状结构,使其力学强度也逐渐增强,其中3%CMC-SH水凝胶屈服应力可达9328 Pa。BSA体外释放行为研究表明,药物主要依靠自由扩散释放,具有良好的药物缓释能力,3%CMC-SH水凝胶5天仅释放48%的药物。该类水凝胶有望被应用于药物传输系统、组织工程等领域。
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