基于Na2O-MnO-P2O5三元相图的钠/锂离子电池电极材料的制备及电化学性能研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lie_luren
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本论文的主要内容是基于Na2O-MnO-P2O5三元体系下关于锰基磷酸盐钠离子电池以及锂离子电池电极材料的探究、制备、表征以及电化学性能研究。首先,确定了Na2O-MnO-P2O5三元体系在固相线下的相关系,通过结合键价和理论计算以及实验的方法初步研究了该相图内相关化合物的电化学性能。其次,选取Na2Mn3(P2O72化合物作为研究对象,详细地研究了其结构以及电化学性能并对其进行了掺杂优化改性。最后,探究了Na2Mn3(P2O72化合物作为锂离子电池负极材料的电化学性能并研究了其充放电机理。本论文的具体研究内容包括:1)本论文首次通过结合高温固相合成法与X射线粉末衍射法系统的研究了Na2O-MnO-P2O5三元体系在固相线下的相区相关系。在该体系中一共存在有七种二元化合物,七种三元化合物。整个体系能够被划分为22个三元相区。在三元相区中,我们发现了两种从未被报道过的Na2O-MnO-P2O5三元化合物,其中一种为Na2Mn8(PO46化合物,晶体结构研究结果表明该化合物为粒磷钠锰矿的同构异形体。另一种化合物的晶体结构从未被报道过,我们称之为A。对化合物A的XRD图谱指标化结果表明该化合物属于正交晶系,空间群为P212121。确认新化合物A更精确的晶体结构信息的相关工作还在进行中。结合键价和理论的计算结果以及恒电流充放电测试的结果表明在这四种化合物中,Na2Mn3(P2O72化合物在作为钠离子电池正极材料时具有电化学活性,可能可以成为未来潜在的一种钠离子电池正极材料。2)本论文首次通过铁离子掺杂的手段对Na2Mn3(P2O72化合物进行改性。利用溶胶-凝胶法合成了一系列碳包覆的Na2Mn3-xFex(P2O72(0≤x≤2)固溶体,同时给出了该系列化合物的晶体结构信息及其作为钠离子电池正极材料的电化学性能,通过对比说明了不同铁掺杂量对电化学性能的影响。实验结果表明在Na2Mn3(P2O72化合物的锰离子位进行铁离子掺杂并不会改变其原本的晶体结构而是形成了固溶体,电化学性能测试结果表明铁离子掺杂不仅能够极大的改善Na2Mn3(P2O72化合物的电化学性能,还能够将Na2Mn3(P2O72化合物的离子电导率提升两个数量级以上。3)本论文首次研究了Na2Mn3(P2O72化合物作为锂离子电池负极材料的电化学性能,不仅如此,我们还通过机械球磨的处理手段得到了纳米尺度的碳包覆Na2Mn3(P2O72纳米颗粒。实验结果表明这种经过优化改性的纳米颗粒在原有的基础上提高了Na2Mn3(P2O72化合物的电化学性能。此外,我们还研究了该化合物的电化学反应机理,测试结果表明该化合物的储锂机理为转化反应。在充放电的过程中,可逆的副反应也能够为电极材料贡献比容量。
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