近年来MoS₂因其独特的结构和优良的物理化学性质等特性,而成为气体传感器、催化、锂离子电池等领域的研究前沿和热点。为了深入研究过渡金属掺杂单层MoS₂的构型、电子结构及小分子吸附性能,本论文采用基于第一性原理的量子力学方法,并考虑色散力校正,对一系列过渡金属（Fe、Co、Ni、Cu、Ag、Au、Rh、Pd、Pt和Ir）掺杂单层二硫化钼、及气体小分子（CO、NO、O₂、NO₂和NH₃）吸附的构型、电子结构和吸附性能进行了系统研究。研究结果表明,过渡金属（Fe、Co、Ni、Cu、Ag、Au、Rh、Pd、Pt和Ir）掺杂单层二硫化钼后,掺杂原子向平面外突出,形成较长的TM-Mo键。掺杂原子与表面之间强的相互作用表明形成的掺杂表面是稳定的。电子结构研究结果表明,掺杂单层MoS₂后,Fe、Co、Ni、Cu、Ag失去了部分电子（0.04-0.36 e）,而Au、Rh、Pd、Pt、Ir原子得到了电子（0.11-0.34 e）。我们通过对态密度分析,发现掺杂后,MoS₂带隙中不同程度地引入了过渡金属nd轨道的杂质态。此外,过渡金属掺杂还有效改变了掺杂表面磁矩,表明过渡金属原子掺杂能够有效调控MoS₂表面电子结构。我们在上述工作的基础上,对气体小分子CO、NO、O₂、NO₂、NH₃分别在TM-MoS₂（TM=Fe、Co、Ni、Cu、Ag、Au、Rh、Pd、Pt和Ir）上的吸附情况进行了详细研究。研究结果表明,与完整MoS₂表面相比,气体小分子吸附在过渡金属掺杂MoS₂表面的吸附能明显增大（0.29-3.12 eV）,吸附性能明显增强。电子结构研究结果表明,费米能级附近过渡金属原子nd轨道和气体分子轨道之间强烈的相互作用,使得气体分子被不同程度地活化,表现出高的吸附性能和催化活性。Bader电荷分析结果表明,氧化型气体分子（NO₂、O₂）从过渡金属掺杂MoS₂表面得到了较多电子（0.17-0.66 e）,而还原型气体NH₃作为给电子体,吸附后反而失去了少量电子（0.11-0.22 e）。此外,在一系列渡金属掺杂体系中,小分子吸附在Fe、Co掺杂MoS₂表面表现出更好的热稳定性、吸附性能和化学活性。