智能变形在自然界广泛存在,且由于在生物医用、柔性器件、软机器人等领域的应用前景而备受关注。经过多年发展,研究人员通过精细的调控材料组成分布和控制内应力,已经实现了多种可控变形,包括弯曲、折叠、螺旋及其它复杂形状。但是,此领域依然存在许多关键问题,需要进一步发展解决:一是如何结合响应性材料构筑复杂、精细的梯度结构,二是发展更多新的变形体系以满足各个领域的使用要求。此论文中,我们通过多步光刻法控制水凝胶内部组成分布,得到多种图案化复合水凝胶;在外界刺激下,不同组成的凝胶有不同的响应性,从而产生可控内部应力,实现复合水凝胶可控三维变形。首先,我们使用聚丙烯酸/聚N-异丙基丙烯酰胺互穿网络凝胶与聚N-异丙基丙烯酰胺单网络凝胶构筑了仿生类纤维结构的复合凝胶:复合凝胶由双层平行交替条纹凝胶组成,上下层条纹取向方向与长轴分别呈±45°。在pH刺激下,两种凝胶溶胀性能的差异产生内部应力,导致复合凝胶局部形成负高斯曲率的马鞍形状,整体上则从平整构型变形至扭转螺旋。扭转螺旋的几何参数可通过复合凝胶的尺寸、条纹交叉角度等参数进行调节。除此之外,我们将其他不同响应性的凝胶复合进同一凝胶中,在不同刺激下复合凝胶发生可控且可逆的形状变换。其次,我们先以光模板法构筑图案化的非响应性聚丙烯酰胺凝胶,再注入光响应性的聚N-异丙基丙烯酰胺-还原氧化石墨烯凝胶前驱液进行室温热聚合,从而得到多种梯度结构的复合凝胶。在近红外光照射下,光响应凝胶温度升高导致体积收缩,而非响应性凝胶体积不变。两者溶胀性能的差异导致复合凝胶产生内部应力,引发三维变形。通过控制近红外光照射区域,复合凝胶发生局部或整体的弯曲、折叠、螺旋变形。然后,我们将不溶胀的聚丙烯酰胺水凝胶以一定周期性分布在高溶胀的聚(丙烯酰胺-co-2-丙烯基-2-甲基苯磺酸)凝胶中。在浸入水中后,此周期图案化凝胶为保持总弹性应变能最低发生协同变形,自发形成三维的交替起伏构型,但整体上保持平整。正方形阵列凝胶呈现单一构型,而六边形阵列凝胶呈现菱形模式与三角形模式两种协同变形。协同变形只有不溶胀凝胶的相互距离在某一范围内才能发生。实验结果与模拟结果都表明,协同变形模式的选择依赖于凝胶几何参数与凝胶性能,可通过溶液盐浓度、酸碱度调节。其他不同的复杂周期图案凝胶也发生同样的协同变形。最后,我们将高溶胀的聚(丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺-2-甲基苯磺酸)凝胶嵌入不溶胀的聚丙烯酰胺凝胶中,得到含多个屈曲单元的平面梯度凝胶。若复合凝胶进行自由溶胀,为保持总体的弹性应变能最低,所有屈曲单元全部朝向同一侧凸起。此处,我们使用含孔模板对复合凝胶进行局部预溶胀,在凝胶中引入暂时性的厚度方向梯度,可实现每个单元屈曲方向的准确控制,从而控制最终的三维构型。通过合理设计基本屈曲单元的数量、空间分布以及含孔模板的样式,采用预溶胀法可以得到各种各样、特定形状的水凝胶。总之,我们展示了如何通过多步光模板法构筑复杂梯度凝胶,以及最终平面-螺旋变形、光致变形、协同变形的形成机理与影响因素。而局部预溶胀法作为一种新颖的策略则丰富了同一凝胶的变形构型。以上结果应同样适用于其他软材料,拓展了可控变形材料的应用领域。