金属有机框架材料亚纳米孔道中物质传输的研究

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纳米孔指尺寸结构在纳米级的通道或者孔状结构。由于纳米孔道大小接近分子的尺寸,因此当分子穿过纳米孔结构时,分子与纳米孔的作用会极大的影响物质的输运行为,从而产生与宏观体系中不同的信号输出。利用纳米孔道进行分析检测不需要对待测物进行化学修饰或引入标识物质等,因此其在DNA测序、单分子分析、仿生传感器设计、药物智能控释等领域有广泛的应用。沸石咪唑酯框架材料(Zeolitic Imidazolate Framework,ZIF)是金属有机框架材料的一种,是由金属离子与咪唑类有机配体在空间上重复有序排列形成稳定的多孔结构。这种材料与沸石结构类似,但是具有更大的比表面积、更好的吸附性能和更便捷的可调控性。其中,锌离子与2-醛基咪唑合成的ZIF-90可在温和的水相环境中制备,孔道直径约0.35 nm,称为亚纳米通道。ZIF-90中的亚纳米通道与常见离子尺寸接近,因此离子与其孔道的相互作用是决定离子穿过亚纳米孔的决定性因素。研究离子穿过亚纳米孔的电流与影响因素对认识物质在亚纳米孔中的传输行为具有重要意义。本论文基于沸石咪唑酯框架材料ZIF-90,在尖端口径约为200 nm的玻璃纳米毛细管的支撑下,制备了可作为亚纳米孔道的GNS-ZIF-90(Glass-Nanopipette-Supported ZIF-90)结构,并研究了水相体系中离子在其中的传输性质,本论文分为四章,所含内容如下:第一章介绍了纳米孔技术的发展,着重介绍了已有的纳米孔材料和金属有机框架材料,突出了金属有机框架材料作为一种新型纳米孔的创新性和良好的发展前景。第二章介绍了 GNS-ZIF-90的制备过程,并通过间接手段对玻璃纳米管尖端制备的ZIF亚纳米孔进行了表征,并对其形貌控制进行了讨论。第三章研究了离子在GNS-ZIF-90的非对称迁移过程,并研究了整流性质与溶液pH值的关系,并提出了相应的机理。第四章研究了大尺寸离子、气体吸附、电压跳转对GNS-ZIF-90的影响,实验结果再次验证了前文提出机理的正确性,并体现了 ZIF材料纳米孔广阔的应用前景。
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