本论文运用密度泛函方法DFT/B3PW91方法,在6-311+G（d）理论水平上,对NiTi过渡金属团簇进行了全优化、频率分析和MO-NICS计算,并通过这些计算对体系的芳香性进行了理论研究。在体系的选择上,我们主要以实验为基础,利用了NiTi晶体结构的特点,设计了一系列的相似的分子,对这些化合物进行了几何结构与芳香性的理论研究。我们设计了Ni₄(D_4h)、[Ni₄]²⁺(D_4h)和[Ni₄]^2-(D_4h)、Ni₄Ti₂(D_4h)、[Ni₄Ti₂]²⁺(D_4h)和[Ni₄Ti₂]^2-(D_4h)等团簇的几何结构,在这些结构中均存在Ni-Ni键长相等、Ni原子共面存在的几何特点,完全满足芳香性的几何标准,同时由于Ti原子的引入大大削弱了Ni₄环内Ni—Ni相互作用。按照假想反应进行的键能及键合能分析表明,这些化合物以晶体形式出现的可能性更大一些,在实验上合成出的可能性很小。通过对这几种化合物NICS的计算结果表明,这几种化合物都有较强的磁性反应,其中Ni₄Ti₂(D_4h)与Ni₄Ti4（D2h）有较正的NICS值,而[Ni₄Ti₂]²⁺(D_4h)和[Ni₄Ti₂]^2-(D_4h)有较负的NICS值,而且[Ni₄Ti₂]^2-(D_4h)的NICS数值更负。键合能、分子轨道及各种轨道对NICS贡献等分析表明:由d轨道参与形成的反磁环流是引起[Ni₄Ti₂]²⁺(D_4h)和[Ni₄Ti₂]^2-(D_4h)具有较大芳香性的主要原因;在这其中Ti原子主要是提供s轨道,而Ni主要是提供了d_z²与d_{x² - y²}轨道来形成平面正方形环,它们之间构成了球状d轨道环流,[Ni₄Ti₂]²⁺(D_4h)与[Ni₄Ti₂]^2-(D_4h)中还存在非常明显的π轨道环流。