【摘 要】
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在传统化石能源逐渐枯竭的当下,开发和利用新型的可再生能源已变得刻不容缓。通过光催化手段将太阳能转化并储存为化学能,是解决目前能源和环境问题的有效途径,而高效催化剂的研发是影响光催化技术的关键因素之一。作为一种非金属材料,石墨相氮化碳（g-C3N4）因其独特的化学结构、优异的稳定性和低廉的成本在众多半导体催化剂中脱颖而出。g-C3N4的禁带宽度约2.7 e V,可见光响应能力强,是一种富电子的n型半
【基金项目】
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国家自然科学基金（51902008）; 高级人才研究基金（005000514119046）
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在传统化石能源逐渐枯竭的当下,开发和利用新型的可再生能源已变得刻不容缓。通过光催化手段将太阳能转化并储存为化学能,是解决目前能源和环境问题的有效途径,而高效催化剂的研发是影响光催化技术的关键因素之一。作为一种非金属材料,石墨相氮化碳（g-C3N4）因其独特的化学结构、优异的稳定性和低廉的成本在众多半导体催化剂中脱颖而出。g-C3N4的禁带宽度约2.7 e V,可见光响应能力强,是一种富电子的n型半导体催化剂,已在光催化的多个领域得到应用。但传统的体相g-C3N4材料通常比表面积较小、电荷载流子复合速率高、光响应范围有限且导电性差,实际应用受到了一定限制。因此,需要对g-C3N4进行改性研究,以提高其可见光吸收能力,进一步降低光生电子-空穴对的复合率,加速电荷转移效率,从而提高其光催化活性。另外,关于g-C3N4光催化反应动力学的研究还不够深入和完善,这对于设计和制备具有高催化活性的g-C3N4至关重要。本论文基于上述思路,对g-C3N4进行了一系列的改性研究,包括形貌调控、元素掺杂、以及金属单原子助催化剂的修饰等改性方法,有效提高了g-C3N4的光催化活性,并且利用超快光谱技术对其光催化反应作用机制进行了深入研讨。论文的主要工作如下:（1）P掺杂超薄空心g-C3N4纳米球（P/UH-CNS）催化剂的可控制备、表征及其光催化性能和机理研究。首次通过化学气相沉积法（CVD）,以商用红磷为磷源,制备了P/UH-CNS光催化剂。该催化剂具有较薄的壳层结构（约20 nm）,因而比表面积更大、反应活性位点更多。研究表明,磷元素的掺杂可有效拓宽gC3N4的光吸收范围、电荷传输效率,抑制电子-空穴对的复合率,从而使P/UHCNS催化剂表现出优异的光催化制氢性能（9653μmol h-1g-1）和稳定性。最后,通过飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术深入研究了P/UH-CNS催化剂的光催化动力学作用机制。（2）Pt单原子负载介孔g-C3N4（Pt1/g-C3N4）的可控制备、表征及其光催化产氢性能研究。首先通过模板法制备了介孔g-C3N4载体,然后以氯铂酸为前驱体,采用液相法制备了一系列不同Pt负载量的Pt1/g-C3N4光催化剂。通过多种手段对所制备材料的物化性质进行了探究。研究结果表明:相较于Pt纳米颗粒,Pt单原子的负载能够更有效的降低g-C3N4中光生电荷的复合速率,从而延长光生载流子的寿命。可见光照射下,最佳Pt单原子负载量的Pt1/g-C3N4催化剂表现出了优异的产氢性能（2611μmol h-1g-1）和稳定性。
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