锂镧锆氧固体电解质的制备及在全固态电池中的应用研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yujian136
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锂离子电池作为当今主要的电化学储能技术,具有能量密度高、循环使用寿命长等优点。传统锂离子电池采用有机电解液作为Li+传输介质,由于其存在发生泄露、腐蚀、燃烧等安全隐患,因而限制了锂离子电池的应用范围及发展前景。全固态锂电池采用固体电解质作为Li+传输介质,从根本上解决了可充电电池的安全性问题,在近年来的研究中受到了越来越多的关注。其中,室温下具有高离子电导率固体电解质材料的合成及固体电解质隔膜的制备工艺成为研究的热点。立方相Li7La3Zr2O12(以下简称LLZO)具有高的离子电导率、低的界面电阻、优良的环境稳定性能和电化学性能,是二次锂离子电池最具潜力的固态电解质之一。本文探究并优化了固相法制备单一立方相LLZO实验条件;探究了固体电解质隔膜成型及烧结方式对其性能的影响,并结合多种表征手段对影响机理进行了深入研究;采用丝网印刷-共烧法制备了LLZO全固态锂电池,并对其电化学性能进行了表征研究。本文的研究工作取得了以下结论:(1)球磨混料时间对材料的混合程度以及颗粒的大小具有重要影响。本文探究出的最佳实验条件为:最佳球磨时间为8 h,烧结条件为1225 oC下烧结24 h。(2)制备方法对固体电解质薄片尺寸有较大影响。热压法制备样品内部结构致密,但厚度较厚;流延法适合制备更薄更大尺寸的样品;埋烧可改善固体电解质薄片的烧结环境,避免电解质薄片中锂的挥发,保证了固体电解质薄片的物相纯度,还可改善电解质生坯接触和受热的均匀性,避免了电解质片的开裂,提高了固体电解质薄片制备的稳定性;采用流延法埋烧制得的固体电解质薄片具有理想的尺寸、纯的立方物相、致密的微观结构、高效的纯离子导体以及优良的环境稳定性。(3)LLZO固体电解质对金属锂负极稳定,循环性能可以达到传统采用有机电解液电池水平,具有更大的锂金属电池应用潜力。
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