【摘 要】
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近年来,随着电信产业、信息市场的发展,锂离子电池因具备高体积比能量和质量比能量、可充电且无污染等特点,在移动电子设备中得到广泛应用。经过数十年的不断研究和发展,锂离子电池正逐渐接近其能量密度的理论极限,随着社会发展的需要,高能量密度的锂金属电池逐渐受到广泛关注与研究。锂金属电池（LMBs）是一种以金属锂（Li）作为锂负极的电池体系,因锂具备极高的理论比容量（3860 m Ah/g）,约为石墨（37
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近年来,随着电信产业、信息市场的发展,锂离子电池因具备高体积比能量和质量比能量、可充电且无污染等特点,在移动电子设备中得到广泛应用。经过数十年的不断研究和发展,锂离子电池正逐渐接近其能量密度的理论极限,随着社会发展的需要,高能量密度的锂金属电池逐渐受到广泛关注与研究。锂金属电池（LMBs）是一种以金属锂（Li）作为锂负极的电池体系,因锂具备极高的理论比容量（3860 m Ah/g）,约为石墨（372 m Ah/g）材料的十倍,是下一代高能锂电池的发展方向。然而,锂金属的反应活性较高,在电池循环中与电解质发生不可控的副反应,以及锂枝晶的生长和死锂的产生,会引发一系列的安全问题以及电池容量不可逆损失,从而限制了其发展。通过电解质修饰与调控,可以有效抑制锂枝晶生长。本文通过制备不同的含氟电解液稀释剂,调节电解液配方,有效提高了锂金属电池的循环和安全性能。研究内容如下:1、合成一种新型含氟有机醚类小分子,二-（2,2-二氟乙基）醚（C4H6F4O,BDE）,将其作为电解液稀释剂,制备了一种局部高浓含氟电解液体系,并应用在Li||磷酸铁锂（LFP）全电池中。不同于其他稀释剂,该助溶剂参与形成了特殊的溶剂化壳层结构,能有效抑制锂枝晶生长,促进锂的均匀沉积,提升锂金属电池的循环和倍率性能。基于该电解液体系的锂铜电池库仑效率高达99.57%,远高于其他电解液;锂对称电池在0.5m A/cm~2@1 m Ah/cm~2条件下可稳定运行2000小时。Li||LFP半电池在1 C倍率下能稳定循环500圈,平均库仑效率高达99.8%。Li||LFP全电池表现出优异的循环性能,在高质量负载（2 m Ah/cm~2）,薄锂片（50μm）和少电解液（3 g/Ah）条件下,发挥出色的循环稳定性（200圈循环后97%的容量保持率）。2、针对高压锂金属电池,将一种阻燃含氟磺酸酯稀释剂2,2,2-三氟乙基三氟甲烷磺酸酯（C3H2F6O3S,TFSF）引入电解液体系,制备出一种高安全性电解液。该稀释剂的闪点和沸点较高,其阻燃性能较为优异。将磺酸酯类稀释剂与醚类溶剂相结合,既提高电解液的对锂稳定性,又拓宽了其电化学窗口。基于该电解液体系的锂铜电池在1m A/cm~2@1 m Ah/cm~2条件下可稳定运行500圈,平均库仑效率高达99.15%;锂对称电池在0.5 m A/cm~2@1 m Ah/cm~2条件下能够运行2500小时。与高负载高压三元金属氧化物Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2（NCM811）正极匹配组装的半电池在0.5 C倍率下稳定循环220圈,平均库仑效率高达99.63%;全电池在0.2 C条件下循环100圈,容量保持率为87%,库仑效率高达99.95%,且倍率性能表现优异。通过X射线光电子能谱（XPS）分析,证明该电解液能在NCM811正极表面形成富含Li F的CEI膜,保护正极不与电解液直接接触,维持NCM811的结构。
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